【摘 要】
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环境保护问题是人类健康和发展的热点课题之一,光催化降解作为一种新的环保技术,由于其简单和高效的特性而被广泛应用于去除环境中的污染物。其中Ti O2-Sn O2复合氧化物作为一种高效、绿色且稳定的光催化剂进入了我们的视野,然而单一Ti O2-Sn O2的可见光利用率却并不高,因此,如何改性Ti O2-Sn O2基光催化剂引起了我们的关注。本文以Ti O2-Sn O2作为基体材料,制备了三种不同的复合
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环境保护问题是人类健康和发展的热点课题之一,光催化降解作为一种新的环保技术,由于其简单和高效的特性而被广泛应用于去除环境中的污染物。其中Ti O2-Sn O2复合氧化物作为一种高效、绿色且稳定的光催化剂进入了我们的视野,然而单一Ti O2-Sn O2的可见光利用率却并不高,因此,如何改性Ti O2-Sn O2基光催化剂引起了我们的关注。本文以Ti O2-Sn O2作为基体材料,制备了三种不同的复合光催化剂,将它们应用于降解水中的农药和抗生素,深入讨论其降解机理。本文研究的内容和成果如下:（1）简单的溶胶水热法制备了新型Ti O2-Sn O2/Bi OBr复合催化剂,通过X射线衍射（XRD）、场发射扫描电镜和能量色散X射线（FESEM/EDX）、透射电镜（TEM）、X射线光电子能谱（XPS）、N2吸附-脱附测试（BET）和光电化学测试等表征进行分析。结果显示高度分散的Ti O2-Sn O2纳米颗粒沉积在Bi OBr纳米花表面和夹层中,120 min内最优复合催化剂对盐酸四环素（TC-HCl）的降解率可达98%以上,降解速率是Ti O2-Sn O2和Bi OBr的3.91倍和7.70倍;5 h内对环丙沙星（CIP）的降解率高达80%以上,降解速率是Ti O2-Sn O2和Bi OBr的3.84倍和7.75倍,制备的复合催化剂具有优异的稳定性,经过5次循环后TC-HCl和CIP的去除率仍能保持98%和80%以上。研究表明Ti O2-Sn O2活性的提高主要是Bi OBr的引入使催化剂具备了可见光吸收能力,异质结结构和花状结构加速了光生载流子的转移和分离。（2）在上一章的研究基础上,引入能够释放负离子和产生自发电场电气石纳米粉末。通过简单的溶胶水热法制备了电气石改性的Ti O2-Sn O2/Bi OBr复合催化剂,表征结果显示,电气石纳米颗粒掺杂进入到Ti O2-Sn O2/Bi OBr纳米花中。电气石改性后催化剂的活性明显提高,在120 min内对TC-HCl的降解率提高至99.2%,在5 h内CIP的降解率提高至91.2%,两者的去除率分别提高了2.3%和11.1%。研究表明,少量的电气石引入可大幅度提高复合材料对抗生素的吸附能力,荧光光谱（PL）和电化学阻抗（EIS）分析证实,电气石带来的自发电场使催化剂的光生载流子更快的分离,吸附能力的提高和更快的光生载流子分离提高了样品的光催化性能。（3）采用溶胶-凝胶法先制备出Ti O2-Sn O2(即T60S1)复合催化剂,然后采用光化学还原法在其表面沉积Cu2O和Cu,从而合成Cu2O/Cu/T60S1型复合光催化剂,表征结果显示高度分散的铜物种沉积在了T60S1表面,合成的3Cu2O/Cu/T60S1在可见光区具有很强的吸收能力,在模拟自然光照射下可以降解农药、抗生素等有机污染物。在180 min内,3Cu2O/Cu/T60S1对抗蚜威和杀螟硫磷的降解率可以达到95%以上,降解速度分别是纯T60S1的4.65倍和2.75倍;在60 min内,对TC-HCl的降解率高达98.2%,与其他报道的Ti O2基光催化剂相比,本系统的研究具有更好的性能。x Cu2O/Cu/T60S1降解有机污染物活性的增加是高度分散Cu2O和结晶Cu的引入使催化剂拥有了更优异的可见光吸收能力,更快速的光生电子-空穴分离效率,产生更多的有效电子-空穴对参与反应最终提高了Ti O2-Sn O2基复合光催化剂的活性。
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