【摘 要】
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石油化工中乙烯是重要的基本合成单体,石油烃蒸汽裂解制乙烯的过程中会产生部分乙炔,工业制得的乙烯中通常含有摩尔分数为0.5%～1.5%的乙炔,这些乙炔在乙烯后续的加工过程中,特别是乙烯聚合反应过程中使催化剂中毒,因此要求原料乙烯中乙炔的含量低于1 ppm。本文探究了碳纳米管载体对乙炔选择性加氢的影响,考察了不同碳载体、不同管径碳纳米管、不同热处理温度、不同金属改性和不同Pd-Ag配比的催化剂对乙炔选
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石油化工中乙烯是重要的基本合成单体,石油烃蒸汽裂解制乙烯的过程中会产生部分乙炔,工业制得的乙烯中通常含有摩尔分数为0.5%～1.5%的乙炔,这些乙炔在乙烯后续的加工过程中,特别是乙烯聚合反应过程中使催化剂中毒,因此要求原料乙烯中乙炔的含量低于1 ppm。本文探究了碳纳米管载体对乙炔选择性加氢的影响,考察了不同碳载体、不同管径碳纳米管、不同热处理温度、不同金属改性和不同Pd-Ag配比的催化剂对乙炔选择性加氢性能的影响。结果表明:高温酸化预处理后的碳纳米管催化加氢性能最好;碳纳米管管径＞50 nm时,催化剂加氢性能最好;管径为10-20 nm时,催化剂得到最高的反应温度窗口,为34℃;催化剂的最佳热处理温度为600℃;金属Ag助剂的添加较好的提高了催化剂选择性和稳定性;Pd-Ag配比为2:1时催化剂表现出了最佳的加氢性能。这为后续动力学的研究提供了基础。同时,以工业PEC-21催化剂为研究对象,采用内循环无梯度反应器进行动力学实验,模拟工业乙炔选择性加氢反应。用Matlab计算分析,Aspen Plus模拟验证,按照乙炔选择加氢机理优化建立动力学模型,拟合出适用于该模型的动力学参数。基于该动力学模型对乙炔选择性加氢进行反应器入口温度、CO含量和空速分析。模拟结果显示:为使一段反应器中乙炔的转化率达60%,反应器进料温度为65.49℃,此时乙烯的选择性为80.57%;二段反应器乙炔总转化率达95%时,反应器进料温度为70.38℃,此时乙烯的选择性为67.89%;三段反应器出口乙炔含量小于1 ppm,应控制反应器进料温度为70.93℃,此时乙烯的选择性为50.57%;CO含量的升高会造成乙炔的转化率降低,而乙烯的选择性增加;空速增大,乙炔的转化率不断下降,乙烯的选择性不断升高。采用相同的方法对实验室自主研发的Pd-Ag/CNTs催化剂进行动力学研究,拟合得出最佳动力学参数,并进行动力学分析。研究发现,实验室自主研发的Pd-Ag/CNTs催化剂与工业PEC-21催化剂相比,在一段反应器乙炔的转化率为60%时,乙烯的选择性提高了7.52%,MAPD转化率提高了40.39%,二段反应器乙炔总转化率达95%时,乙烯的选择性提高了3.56%,MAPD转化率提高了19.11%,三段反应器出口乙炔含量小于1 ppm时,乙烯的选择性提高了14.53%,MAPD转化率提高了9.44%,具有良好的应用前景。
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