【摘 要】
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由于较高的功率质量比、简单的制备工艺和优异的柔性器件适用性等优点,有机太阳能电池（OSCs）成为具有广阔应用前景的光伏技术。光电转换效率（PCE）是衡量各类OSCs性能优劣的重要标准,也是评估其产业化价值的重要依据。目前,单结OSCs的PCE已经突破了 19.0%,正处于研究成果向生产转移的关键阶段,能否基于高效率有机光伏材料结合器件制备工艺优化进一步提高OSCs的PCE是推进其产业化进程的关键。
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由于较高的功率质量比、简单的制备工艺和优异的柔性器件适用性等优点,有机太阳能电池（OSCs）成为具有广阔应用前景的光伏技术。光电转换效率（PCE）是衡量各类OSCs性能优劣的重要标准,也是评估其产业化价值的重要依据。目前,单结OSCs的PCE已经突破了 19.0%,正处于研究成果向生产转移的关键阶段,能否基于高效率有机光伏材料结合器件制备工艺优化进一步提高OSCs的PCE是推进其产业化进程的关键。本文主要通过优化器件结构和器件加工工艺以调节活性层的加工特性、形貌演化和光电属性等,并深入理解形貌特性、电荷传输与器件性能之间的构效关系,致力于实现OSCs光电转换效率新的突破。主要内容及研究结果如下:（1）采取三元的策略以提高OSCs的光伏性能。基于高效率的PM6:BTP-eC9体系,引入小分子受体AITC以制备三元OSCs。宽带隙的AITC与BTP-eC9具有互补的吸收光谱,同时两者表现出良好的相容性,且能形成混合相。不对称分子结构的AITC显示出大的偶极矩,其强分子间相互作用有利于紧密分子堆积,从而增强电荷传输、抑制电荷复合、降低非辐射电压损失。基于此,PM6:AITC:BTP-eC9活性层制备的OSCs显示出18.8%（18.4%±0.4%）的光电转换效率;以PM6:AITC为前电池活性层、PM6:AITC:BTP-eC9为后电池活性层制备的串联叠层电池实现了 1 9.4%（18.9%±0.3%）的光电转换效率。（2）以构建叠层OSCs为研究策略实现提高OSCs的光伏性能。通过改变活性层给受体比例和薄膜厚度,调控子电池的光学分布,进一步探索给受体比例对薄膜形貌以及电荷传输特性的影响。构建的串联叠层OSCs由光学带隙为1.77 eV的PM6:ITCC体异质结共混膜作为前子电池活性层;PM6:BTP-eC11共混膜用作后子电池的活性层。通过筛选PM6:BTP-eC11共混膜的给体/受体比例和厚度,在受体吸收响应范围内显示出吸收光谱明显红移和吸收系数增强。结合光场仿真模拟,活性层给受体重量比为1:2,薄膜厚度为300nm时,叠层前、后子电池的光子分布更加均衡。同时,以此活性层条件制备单结器件,在后子电池的真实入射光光照下依然能保持低的电荷复合速率和缺陷态密度。基于此,最佳的叠层电池实现了 19.6%（18.9%±0.4%）的光电转换效率,是当时领域内的最高值。（3）基于浸渍涂布技术以实现提高OSCs的光伏性能。通过改变涂布液组分和加工参数对流体特性、成膜动力学、薄膜形貌、电荷传输、器件性能的影响。通过将涂布液流体力学特性参数结合聚集结构表征手段,解释活性层中若干重要形貌特征的形成机制。结果表明,涂布液具有适中的毛细数有助于形成尺度适中的高分子聚集体和受体连续相,从而实现更加优良的光伏性能。此外,采用类似的方法对电极修饰层的浸渍涂布工艺进行优化,获得了阳极界面层和阴极修饰层的最佳制备工艺。最终,基于逐层浸渍涂布工艺,在玻璃/ITO基底上制备了一系列刚性OSCs。其中,1 cm2器件的光电转换效率达到17.9%（17.5%±0.2%）;电池面积放大到10cm2时,光电转换效率仍达到15.1%（14.7%±0.3%）。相同条件下,我们制备了10 cm2的柔性OSCs,其光电转换效率达到13.7%（13.4%±0.3%）。上述结果都是领域内同面积电池的最高值。此外,得益于浸渍涂布工艺的独特优势,我们成功地在不同直径的铜棒上成功地实现了全印刷OSCs的制备。
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