【摘 要】
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金属有机框架（metal-organic frameworks,MOFs）材料是一种具有高孔隙率、大比表面积、结构多样性、不饱和金属位点可调控以及设计性好等优点的新型多孔材料,因此被广泛应用于气体吸附与分离、传感器、催化以及能量存储等领域。目前,MOFs材料的主要制备方法有直接混合法、溶剂热法、微波法及超声法等。但是,这些方法都是间歇式的合成方法,并且合成过程需要消耗大量时间,这将大大增加MOFs
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金属有机框架（metal-organic frameworks,MOFs）材料是一种具有高孔隙率、大比表面积、结构多样性、不饱和金属位点可调控以及设计性好等优点的新型多孔材料,因此被广泛应用于气体吸附与分离、传感器、催化以及能量存储等领域。目前,MOFs材料的主要制备方法有直接混合法、溶剂热法、微波法及超声法等。但是,这些方法都是间歇式的合成方法,并且合成过程需要消耗大量时间,这将大大增加MOFs合成的生产时间及成本。同时,合成MOFs一般需要大量有机溶剂,这将对环境产生严重的污染,因此减少有机溶剂的使用将会使得MOFs的合成更加绿色环保。本文利用高效连续的微通道反应器以不同的溶剂合成了一系列MOFs材料,并且通过降低有机溶剂的比例研究了溶剂对MOFs合成的影响,进一步将合成的MOFs材料用于不同领域进行了研究,同时使用密度泛函理论计算对于相关机理进行了验证。相关研究内容如下:（1）金属有机骨架ZIF-67通过连续微通道反应器提高Co@N-C的氧还原反应性能的研究。本工作采用微通道反应器,通过快速纳米沉淀法制备了MOFs衍生的沸石-咪唑材料,使合成的ZIF-67+PEI（FNP）高度分散,并且MOFs的合成时间缩短至毫秒间隔。电化学测试表明,该方法制备的Co@N-C（FNP）催化剂具有优良的氧还原性能、良好的耐甲醇性能和较高的稳定性。并且,使用Co@N-C（FNP）催化剂组装的锌空气电池性能优于Pt/C。密度泛函理论（DFT）计算证实,Co@N-C（FNP）中Co（2 2 0）晶面的吸附能比Co@N-C（DM）中的Co（1 1 1）晶面强,导致前者具有更好的电催化性能。（2）以甲醇、乙醇、水和白酒为溶剂通过多通道涡流混合器合成金属有机骨架ZIF-67的研究。本工作利用多通道涡流混合器分别以甲醇、乙醇、水、酒为溶剂合成了Co-MOF。白酒的使用,降低了MOFs材料的合成条件。其中以白酒为溶剂制备的ZIF-67-FNP-Baijiu碳化后得到的催化剂Co@N-C-FNP-Baijiu具有0.93 VRHE的起始电位及0.82 VRHE的半波电位。并且,使用Co@N-C（FNP）催化剂组装的锌空气电池性能优于Pt/C。（3）利用微通道反应器以低比例有机溶剂制备ZIFs用于CO2吸附及其第一原理研究。本工作利用微通道反应器以甲醇和水的不同比例混合作为溶剂合成了一系列不同类型的ZIFs。与直接混合法相比,微通道反应器能够在任意比例混合溶剂中合成ZIFs结构,并且发现不同的溶剂对ZIFs形貌产生极大的影响。DFT计算结果表明,在甲醇溶剂中时更容易形成三维结构。而在水溶剂中时呈现二维结构。最后对合成的ZIFs进行了CO2吸附研究,发现拥有较多介孔结构时ZIFs具有更好的吸附性能。
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