U(Ⅵ)在粘土岩矿物表面中的吸附机理研究

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我国已提出将粘土岩作为我国高放废物处置库的重要研究围岩之一,并确定将内蒙阿拉善地区作为高放废物处置库粘土岩预选场址。我国对花岗岩的吸附性能已进行大量的研究,但对粘土岩的处置研究工作却较少,且研究体系较为单一。因此,本文以内蒙阿拉善地区粘土岩为研究对象,通过研究不同物理、化学条件下放射性核素U(Ⅵ)与粘土岩矿物表面的吸附机理,为粘土岩作为高放废物处置库的选址、设计与安全性能评价提供参考,主要研究如下:(1)采用多种检测方法与仪器对内蒙阿拉善粘土岩进行表征,发现粘土岩矿物含有伊利石、方解石、高岭石和绿泥石等粘土矿物成分,表面空洞多,结构松散,存在大量的羟基、羧基、羰基、Al-O和Si-O等活性官能团,比表面积为46.13 m2·g-1,粒度为652 nm。(2)采用静态实验,研究接触时间、pH值、离子浓度、固液比、核素初始浓度和温度等因素对吸附的影响。吸附实验结果表明:U(Ⅵ)在粘土岩表面上24 h可达吸附平衡,吸附最佳固液比为1:200,初始浓度为160μg·mL-1;粘土岩对U(Ⅵ)的吸附受pH影响显著,受离子种类影响较大但受离子浓度的变化影响较小,说明吸附过程既有内层络合作用也有外层络合作用,以内层络合作用为主;实验将粘土岩与伊利石、绿泥石和高岭石等粘土矿物的吸附性能进行对比,得知粘土岩对U(Ⅵ)的吸附能力远高于其他3种粘土矿物;U(Ⅵ)在内蒙阿拉善地区地下水环境中主要以UO2(CO322-、UO2(CO334-种态形式存在。(3)从动力学、热力学及吸附等温线模型拟合结果可知,吸附等温线的四种模型均能用于描述吸附过程,但Freundlich和Slip模型却更适合,说明吸附过程属于多层覆盖(介于双分子层和多分子层之间),吸附反应主要发生在异质吸附剂的表面;准二级动力学方程可准确描述吸附过程,吸附以离子交换为主,反应过程可自发进行,温度升高有利于吸附反应进行。(4)借助光谱与能谱手段探讨U(Ⅵ)在粘土岩矿物表面上的吸附形态和微观结构,结果表明:吸附反应可在粘土岩表面上内部孔道进行,粘土岩矿物表面的羟基、羰基与Al2O3、Si O2等氧化物可形成≡Al/-OH、≡Si-OH,表面活性官能团中的-C-C-、-C-O-、-C=O-、Al-O和Si-O等主要参与吸附反应;U(Ⅵ)在粘土岩矿物表面形成多种表面络合物,如≡Al/Si O-UO2+、≡Al/SiO-CO2UO2(CO324-和≡Al/SiO-(UO22(OH)2CO3-等。
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