稀土氧化物纳米粉体的绿色制备研究

来源 :内蒙古大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:jiujiejushi
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当前,稀土氧化物纳米粉体尤其是稀土氧化铈纳米粉体在军事、航空航天、高精度抛光、催化、电子器件等领域有着广泛的应用,对大比表面高性能稀土氧化物纳米粉体的研究已成为该领域的研究热点。尽管已有一些稀土氧化物纳米粉体的产业化制备方法,但是这些方法多数工艺复杂、成本高昂,尺寸和形貌等物性很难调控,更重要的是多数制备过程使用大量酸碱和化学添加剂,且不可回收,造成大量的资源浪费和和环境污染。因此急需开发新型稀土氧化物纳米粉体的绿色精准制备方法,解决资源浪费和环境污染问题,同时能够精准调控稀土氧化物纳米粉体的粒度、形貌、比表面积和表面特性,满足各种高端应用需求。本论文开发了一种新型无污染、溶剂可循环利用的大比表面积稀土氧化物纳米粉体的绿色制备方法,通过调控制备条件和反应参数,实现了对其结构、粒度、形貌、比表面积等物性的有效调控,所得稀土氧化物纳米粉体满足部分高端应用的要求。最为重要的是,该绿色制备方法环境友好、溶剂可循环利用、无三废排放,且适合规模化放大生产,为高端稀土功能纳米材料制备提供了一种有效的方法。本论文第一章对我国和内蒙古自治区稀土资源概况进行了综述,同时也概括了稀土氧化物纳米粉体的制备和应用面临的挑战,提出了本论文的设计思路和研究内容。本论文第二章详细研究了稀土CeO2纳米粉体的绿色制备方法。采用胺类+醇类混合溶剂吸附固化温室气体CO2,混合溶剂经吸收CO2转化为固态沉淀剂,通过添加稀土盐类或是富铈稀土料液使稀土离子与固态沉淀剂得到稀土碱式碳酸铈纳米粉体,经煅烧处理,获得大比表面积稀土CeO2纳纳米粉体,采用XRD、SEM、TEM、BET等表征手段对其结构、粒度、形貌和比表面积等进行了系统研究,并研究混合溶剂回收循环利用制备对稀土氧化铈纳米粉体的结构、组成、粒径、形貌、比表面积等的影响,通过优化制备条件、混合溶剂配比、后处理工艺等,实现了混合溶剂的回收循环利用和大比表面积稀土氧化铈纳米粉体绿色制备。本论文第三章为进一步实现稀土CeO2纳米粉体的粒度、尺寸、形貌和比表面积的精准调控,基于上述制备方法,通过调控胺类+醇类混合溶剂的比例、煅烧温度、稀土原料等参数,获得了具有不同粒度和形貌的大比表面稀土CeO2纳米粉体。采用XRD、SEM、TEM、BET等表征手段对所得稀土CeO2纳米粉体进行了表征和分析,发现制备条件和参数对稀土CeO2纳米粉体的物性有重要的影响,通过优化制备条件实现了对稀土CeO2纳米粉体的粒径和形貌的精准调控,所得稀土CeO2纳米粉体形貌可为棒状、纤维状、纳米片状,其比表面积最高可达169 m2·g-1。本论文第四章基于前述两章的绿色制备方法,将该法拓展用于制备稀土RE2O3(RE=La,Y,Eu,Sm)纳米粉体。以最优化胺类+醇类混合溶液吸附固化CO2,将其转化为固态沉淀剂,经与稀土La,Y,Eu,Sm盐类反应,制备稀土碱式碳酸盐纳米粉体,经煅烧处理得到稀土RE2O3(RE=La,Y,Eu,Sm)纳米粉体。采用XRD、SEM、TEM、BET等表征手段对所得RE2O3(RE=La,Y,Eu,Sm)纳米粉体进行了研究,发现该绿色制备方法可以成功用于制备结构、尺寸、形貌和比表面可调控的稀土RE2O3(RE=La,Y,Eu,Sm)纳米粉体,具有一定的普适性。
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