【摘 要】
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随着全球日益严重的海洋水环境汞污染和摄食海洋鱼类产品消费人群的不断增多,对于研究全球海洋渔业养殖区汞的环境地球化学过程具有更加重要的意义。研究表明,溶解有机质(DOM)对水生环境中汞的赋存形态及转化过程具有极其重要的影响。但从更加微观的角度,如DOM的结构、DOM各组成部分及其官能团特征等,却缺乏系统性的研究以阐明DOM影响汞形态转化机制。在应用水浸提法提取鱼粮与底泥中的DOM后,利用不同吸附特性
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随着全球日益严重的海洋水环境汞污染和摄食海洋鱼类产品消费人群的不断增多,对于研究全球海洋渔业养殖区汞的环境地球化学过程具有更加重要的意义。研究表明,溶解有机质(DOM)对水生环境中汞的赋存形态及转化过程具有极其重要的影响。但从更加微观的角度,如DOM的结构、DOM各组成部分及其官能团特征等,却缺乏系统性的研究以阐明DOM影响汞形态转化机制。在应用水浸提法提取鱼粮与底泥中的DOM后,利用不同吸附特性的树脂运用串联技术从不同腐解时期的鱼粮与底泥DOM中分离出HIA(亲水性酸性物质)、HIB(亲水性碱性物质)、HIN(亲水性中性物质)、HOA(疏水性酸性物质)、HOB(疏水性碱性物质)和HON(疏水性中性物质)6个亚组分,并在室内进行Hg2+的甲基化培养试验。本试验旨在探究鱼粮与底泥中DOM及其各亚组分在不同腐解时期对水生环境中汞甲基化的影响。1、鱼粮与底泥中的DOM主要由羧基、羟基、甲基、亚甲基、C-O键等官能团组成。不同腐解时间中前期的鱼粮与底泥DOM表现出更高的芳香性;不同腐解时间中后期的DOM表现出更高的疏水性。不同的官能团受到环境因素的影响会发生不同的改变,官能团的改变会影响它们之间的相互作用。在不同溶液汞浓度对汞甲基化影响试验中,鱼粮DOM在溶液汞浓度较低时会减弱汞的甲基化能力;溶液汞浓度较高时会增强汞的甲基化能力。在厌氧反应中,当溶液中总汞(THg)含量为800 ng/L时,鱼粮与底泥的DOM对汞甲基化的促进作用达到最高值,甲基汞(MeHg)转化量分别为1.63和1.67 ng。与好氧反应相比,厌氧反应中的底泥DOM无论汞浓度的高低都会减弱汞的甲基化能力。在不同腐解时间对汞甲基化影响试验中,整体来看鱼粮DOM在好氧与厌氧反应中对汞的甲基化能力随着腐解时间的增加先降低后略微增强。底泥DOM在好氧反应中对汞的甲基化能力随腐解时间的增加先增强后降低;厌氧反应中则随着腐解时间的增加先降低后增强。2、未经腐解鱼粮与底泥DOM中疏水性有机亚组分官能团组成结构和数量要比亲水性有机亚组分的更加丰富。组分HIB与HIN官能团组成简单,数量较少,它们对Hg2+甲基化的能力相对更弱;同样的,组分HOB与HON官能团组成丰富,数量更多,它们对Hg2+甲基化的能力也相对更强。当溶液中汞浓度较低时,未经腐解的鱼粮与底泥DOM各亚组分的汞甲基化能力随着溶液汞浓度增大而增强,在溶液中汞浓度越低时MeHg转化率越高。在6种亚组分中,组分HOB与HON对汞甲基化起主要作用,鱼粮DOM中组分HOB在溶液汞浓度较高的厌氧反应中汞甲基化能力更加的显著;底泥DOM中组分HOB与HON在溶液汞浓度较低的厌氧反应中汞甲基化能力更加的显著。3、疏水性亚组分是鱼粮与底泥DOM的主要组成成分,其中组分HOB是最主要的组成成分,整个腐解过程中一直占有最大的比重。随着腐解时间的增加,疏水组分的总有机碳(TOC)浓度降低,亲水组分的TOC浓度略有增加,但增加不显著。从整体趋势上看,在不同腐解时间对汞甲基化影响试验中,鱼粮与底泥DOM中疏水性有机亚组分在厌氧反应中会随着腐解时间的增加不断增强汞甲基化能力。鱼粮DOM中亲水性有机亚组分在厌氧反应中则会随着腐解时间的增加减弱汞甲基化能力;底泥DOM中亲水性有机亚组分在厌氧反应中则会随着腐解时间的增加先减弱后增强汞甲基化能力。
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