模拟高放玻璃固化体在温度-渗流-压力-化学耦合作用下的蚀变层结构及抗浸出性能研究

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高放废液的安全处理与处置已成为影响核能可持续发展的关键因素之一,将高放废液玻璃固化后进行深地质处置是当前国际上普遍接受的可行方案。硼硅酸盐玻璃是国内外固化高放废液的首选基材。目前我国首座玻璃固化工厂正处于冷调试阶段,不久的将来即会生产玻璃固化体。玻璃固化体在深地质处置环境会受到“热-水-力-化学”(THMC)多场耦合作用,因此研究玻璃固化体在THMC多场耦合作用下的元素浸出行为对处置安全性评价具有十分重要的意义。本论文利用熔融法制备模拟高放废液硼硅酸盐玻璃固化体(废物包容量为16 wt.%),采用挂片静态浸泡法,研究了不同浸出剂(去离子水和模拟地下水)对玻璃固化体抗浸出性能的影响,并探究了玻璃固化体在模拟地下水中浸泡364 d的蚀变层结构及元素浸出规律;采用单通道流通法,研究了不同温度(40~150℃)、流速(0.01~0.1 mL/min)、压力(5~15 MPa)和pH值(7~10)对玻璃固化体在THMC多场耦合作用下蚀变层结构和抗浸出性能的影响,主要研究结果如下:(1)玻璃固化体在去离子水中静态浸泡28 d后表面形成了蜂窝状页硅酸盐,而在模拟地下水中静态浸泡28 d后表面形成了Fe、Zr等元素富集的致密的颗粒状物质;28d后模拟地下水中B、Si元素归一化浸出率(~10-1g·m-2·d-1)比去离子水中的高一个数量级。通过对玻璃固化体在模拟地下水中浸泡364 d的蚀变层结构和抗浸出性能进行研究,发现浸泡56 d后固化体表面形成了结构疏松的层片状二次相,使得Si、B的浸出速率略有升高;91 d后固化体蚀变层主要由表面二次相和内部凝胶层构成,其中二次相转变为较致密的短棒状富镁硅酸盐,各元素浸出速率下降且B的浸出速率比Si高一个数量级;Cs的浸出速率在7 d达到最大值后呈下降趋势,364 d后B、Si、Cs的归一化浸出率分别为1.61×10-2、4.76×10-3、5.27×10-3g·m-2·d-1。(2)在THMC耦合作用下,温度和流速对玻璃固化体的蚀变层结构和抗浸出性能影响较大。90℃、150℃下固化体表面生成了富含Mg、Fe的页硅酸盐蚀变层,并存在片状Ba SO4晶体;随着温度升高,单位表面积总失重和元素浸出速率增加;根据Arrhenius公式计算玻璃固化体在模拟地下水中基于B元素浸出的表观活化能Eact=47.6±0.2 kJ/mol。随着流速增加,Si在固化体表面富集,在0.1 mL/min下形成了以Mg、Al、Si、Ca、Fe为主的蚀变层;Ba SO4晶体仅在0.01 mL/min下的蜂窝状蚀变层表面分布;Si、B、Cs的浸出速率随着流速的升高而增加,在较高流速下(0.1 mL/min),Si、B在28 d后的浸出速率比低流速下(0.01、0.05 mL/min)高一个数量级,Cs在不同流速下的浸出速率在28 d后处于同一数量级(10-1g·m-2·d-1)。(3)通过研究pH值对玻璃固化体在THMC耦合作用下蚀变层结构和抗浸出性能的影响,发现在中性条件下(pH=7)浸泡后的玻璃固化体表面蚀变产物较少,在碱性条件(pH=8.5、10)下固化体表面Si的含量降低,Mg、Al逐渐富集,在pH=10下形成了较明显的层片状二次沉淀相。在中性条件下各元素的浸出速率略低与碱性条件,但未出现数量级上的差异;压力对玻璃固化体在THMC耦合作用下的蚀变层结构和抗浸出性能影响不显著,不同压力浸泡后的固化体表面都有含量和组成相近的二次沉淀相形成,各元素浸出速率在不同压力下随时间变化都在同一数量级。(4)通过对玻璃固化体在90℃静态条件和多场耦合动态条件(0.01 mL/min,10 MPa)模拟地下水中浸泡28 d的蚀变层结构和抗浸出性能进行比较,发现B、Si在静态条件下元素浸出浓度高于动态条件,Cs在两种条件下的浸出浓度差异并不明显;动态条件下形成的蜂窝状蚀变层中Mg、Al的含量是静态条件下颗粒状蚀变层Mg、Al含量的4倍左右,28 d单位表面积总失重是静态条件下的1.4倍。
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