掺杂碳材料的可控制备及其超级电容器应用研究

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碳材料化学性质稳定,具有良好的耐腐蚀性和导电导热性,作为典型的超级电容器电极材料,表现出超高的功率密度和优异的循环稳定性。然而,碳材料用于超级电容器储能,相比电池储能,其比容量、比能量较低,因此,开发具有高比容量、比能量的高性能碳材料具有广泛的应用前景和巨大挑战。基于此,本文工作分别针对电容储能中的两种重要影响因素:大表面积和高量杂元素掺杂,开发了两种多孔功能碳材料,实验表明,这两种材料均具有较大的比表面积、优异的导电性并有一定水平的杂元素掺杂,将其应用于超级电容器储能,获得较大的超级电容器比容量和较大能量密度。具体内容分述如下:(1)经由温和的熔融碱处理过的电石(CaC2)制备出具有丰富孔隙率的多孔碳材料。碳化物衍生碳(Carbide-Derived Carbon)代表了一种典型的多孔碳材料(Porous Carbon Material),其具有广泛用途,但是合成这种多孔碳化物需要通过有害的氯气才能实现向碳化物的转化。在本研究中,利用低毒的KOH与CaC2反应,通过优化合成条件,得到的多孔碳材料表现出较大的比表面积(约839 m2 g-1)和比电容(在电流密度为0.5 A g-1时,得到403.0 F g-1的比容量)。同时,它还具有优异的倍率性能和循环稳定性,在5.0 A g-1的大电流密度下保持超过63%的电容,以及优异的循环性能(在5.0 A g-1的高电流密度下5000次循环后仅有约5%的衰减)。本文研究提出了一种简单而有效的方法,以CaC2作为碳源,合成了具有丰富孔隙率的多孔碳材料。并且它具有广泛的应用前景,例如吸附剂、锂/钠离子电池的负极材料。(2)基于脱卤制碳策略,使用聚偏二氯乙烯作为碳源,经历室温球磨脱卤碳化,获得掺杂碳材料前驱体,再经不同温度(600℃/700℃/800℃)焙烧,获得三种氮磷(N、P)双掺杂碳材料。研究发现,700℃高温焙烧下的N、P双掺杂碳材料具有较高的氮磷含量(N:1.32 at.%,P:6.29 at.%)和较大的比表面积(942.89 m2 g-1)。该材料在酸性和碱性条件下,均具有最优的电化学性能。通过三电极体系电化学测试表明,使用碱性电解液,在0.5 A g-1的低电流密度下,其比容量可以达到367.5 F g-1,在50.0 A g-1的高电流密度下,其比容量为285.0 Fg-1;使用酸性电解液,在0.5 A g-1的低电流密度下,比容量可以达到332.4 F g-1,在50.0 Ag-1的高电流密度下,比容量为187.5F g-1。此外,样品还具有优异的循环稳定性(在碱性条件下,分别在5.0 A g-1和10.0 A g-1的高电流密度下,循环5000次后的容量保持率分别为87.36%和89.45%)。将其组装对称式纽扣电容器,在碱性条件下,当电流密度为0.5 Ag-1时,比容量为50.2 F g-1。同时,它还具有优异的循环稳定性,分别在5.0 A g-1和10.0 Ag-1的高电流密度下,循环5000次后的容量保持率分别为96.18%和94.76%。
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