【摘 要】
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金属硫属化物如CdS和In2S3因其具有可吸收可见光的窄带隙等性质在光催化领域广受关注。常用的金属硫属化物光催化剂由于自身的诸多缺陷,如内部金属原子缺少,金属-硫属键不全等导致光催化性能不理想。掺杂、形成固溶体或者与其他材料复合等是有效的改性方式。本论文以离子液体为溶剂,在离子热条件下合成了系列Zn-Cd-S固溶体,研究了不同Zn/Cd比例对固溶体相结构,表面价态以及光催化产氢性能的影响。在溶剂热
【基金项目】
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国家自然科学基金委员会； 科技部； 中科院； 结构化学国家重点实验室项目基金；
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金属硫属化物如CdS和In2S3因其具有可吸收可见光的窄带隙等性质在光催化领域广受关注。常用的金属硫属化物光催化剂由于自身的诸多缺陷,如内部金属原子缺少,金属-硫属键不全等导致光催化性能不理想。掺杂、形成固溶体或者与其他材料复合等是有效的改性方式。本论文以离子液体为溶剂,在离子热条件下合成了系列Zn-Cd-S固溶体,研究了不同Zn/Cd比例对固溶体相结构,表面价态以及光催化产氢性能的影响。在溶剂热条件下得到了三例以分立的T4簇为阴离子的化合物[Bmmim]9（Cd3In17S31Cl4）（3-1）,[Bmmim]9（Cd3In17S13Se18Cl4）（3-2）和[Bmmim]9（Cd3In17Se31Cl4）（4,4’-bipy）（3-3）（Bmmim=1-丁基-2,3-二甲基咪唑鎓,4,4’-bipy=4,4’-联吡啶）。利用离子液体阳离子稳定分隔这些T4簇,同时通过在T4簇中引入Se减弱阴阳离子之间的相互作用,所得到的3-2和3-3其T4簇阴离子可以稳定分散于几种常见的有机溶剂中;光催化产氢研究结果显示分散后的T4簇的催化活性比固态下提升了至少5倍;这是首次报道“自上而下”地将晶态金属硫属化物分散成均相光催化剂进行光催化制氢的研究。此外,由于α-S单质已被证实也具有光催化活性,我们通过真空封管法合成了两例二维（2D）层状配聚物[M（SCN）2（bipy）2]·2S8（M=Fe,Co）,其中S8环作为客体分子被封装于层间,为S8的改性提供有益的借鉴。本论文工作通过合成Zn-Cd-S固溶体、将晶态簇基硫属化物均相化等手段,旨在开发高效的可见光响应的硫属化物光催化剂,为开发清洁能源提供了有益的借鉴。
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