论文部分内容阅读
采用液相离子交换法对不同硅铝比的NaY-n(硅铝比n=3.0,4.8,5.3)分子筛进行银、铈双金属改性,制备了AgCeY-n吸附剂,并采用X射线粉末衍射(XRD)、比表面积测定(BET)、X射线光电子能谱(XPS)、吡啶红外光谱(Py-IR)、傅立叶变换红外光谱(FT-IR)、扫描电镜(SEM)等一系列表征手段对AgCeY-n吸附剂进行了表征。以含有一定量的噻吩、苯并噻吩以及甲苯或环己烯的正辛烷溶液为模拟油,通过动态和静态吸附脱硫法考察不同硅铝比的吸附剂的脱硫性能。实验结果表明:(1)AgCeY-5.3吸附剂的脱硫性能最佳,在含竞争组分甲苯的存在下,AgCeY-5.3对噻吩的脱除率可达76.5%,苯并噻吩的脱除率达到99%。不同硅铝比的AgCeY-n吸附剂的脱硫性能大小顺序为:AgCeY-5.3>AgCeY-4.8>AgCeY-3.0。(2)吸附剂对硫化物的吸附选择行为:苯并噻吩>噻吩。甲苯、环己烯对吸附剂脱硫的影响顺序为:环己烯>甲苯。(3)随着硅铝比的增加表面金属负载量增加、Lewis酸性位增加而Br?nsted酸性位减少。以NaY-5.3为母体,采用液相离子交换法、水热离子交换法和微波法制备了AgCeY吸附剂,考察了制备方法对AgCe Y吸附剂HDS性能的影响,研究了微波法制备的AgCeY吸附剂的等温吸附和吸附动力学,并计算了热力学参数ΔG和ΔH。结果表明:(1)微波法制备的AgCeY吸附剂,对含有甲苯竞争组分的模拟油脱除发现TP脱硫率为84.8%、BT脱硫率99.9%,脱硫效果优于水热离子交换法和传统的液相离子交换法。(2)最佳微波制备条件为:微波功率为400W,微波照射时间为20min,微波加热温度为70 o C。(3)准二级速率方程和Langmuir模型方程能较好的描述AgCeY分子筛对噻吩和苯并噻吩的吸附过程,TP和BT的吸附焓变ΔH<0,表明AgCeY分子筛吸附脱硫是放热的过程。