【摘 要】
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用等体积浸渍法制备了Pt/Al2O3催化剂,考察了不同处理条件(煅烧、H2还原、H2还原后O2氧化三种方式)对其催化性能的影响,发现还原-氧化预处理所得催化剂的催化性能最好。分别加入C
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用等体积浸渍法制备了Pt/Al2O3催化剂,考察了不同处理条件(煅烧、H2还原、H2还原后O2氧化三种方式)对其催化性能的影响,发现还原-氧化预处理所得催化剂的催化性能最好。分别加入Co、Fe、Ni、Cu四种过渡金属后,Pt/Al2O3的H2脱硝活性得到不同程度的提升,其中Pt/Co/Al2O3的活性最高,并且Co的最佳担载量为2wt%,而相应的Pt的最佳担载量为0.5wt%。Na、K的加入对于Pt/Al2O3性能提升的效果不明显。对于Pt/Co/Al2O3催化剂,分步浸渍法(先Co后Pt的方式)比共浸渍法的效果好。水对催化剂的活性有抑制作用,但是Pt/Co/Al2O3的抗水性能高于单一的Pt/Al2O3。XRD结果证实Pt及Co元素在γ-Al2O3上的分散性很好。H2-TPR的实验结果表明,还原-氧化预处理能够降低Pt/Al2O3上PtO2的还原温度,并且当加入Co后会生成PtCo的合金结构,从而大幅提高低温催化消除NOx活性。NO-TPD的结果表明,还原-氧化预处理能够同时大幅增强Pt及PtCo催化剂吸附NO的能力。稳态及瞬态原位DRIFTS实验证实,只有在O2存在时,NO才会在Pt/Al2O3表面大量生成NO3-。活性硝酸根与H2反应生成N2与N2O。H2还原预处理能够大幅提升NO3-的生成量与稳定性。NO3-之间存在着转化关系,双齿NO3-、桥式NO3-、螯合NO2-可以转化为单齿NO3-和ONO,而前三者都是活性含氮中间体。
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