乙基纤维素接枝聚L-乳酸共聚物的合成、表征及其性能研究

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纤维素和淀粉具有生物可降解、生物可再生、环境友好等石油基材料所不具备的优点,但两者均需经改性才能作为高分子材料使用。乙基纤维素(EC)和聚乳酸(PLA)源于纤维素和淀粉,但性能各有不足,用PLA对EC进行接枝改性可以得到具备两者优点的新型共聚物,有着广泛的应用潜力。本课题以辛酸亚锡[Sn(Oct)2]为催化剂,在熔融条件下引发L-丙交酯(L-LA)单体在EC分子骨架上残存的羟基上发生开环聚合,制备出一系列不同接枝率的乙基纤维素接枝聚L-乳酸共聚物(EC-g-PLLA),并对反应条件,接枝物结构、性能进行系统研究,主要实验结果如下:(1)利用GPC、FTIR、1H NMR、13C NMR对接枝物进行表征,GPC表征发现,EC-g-PLLA的分子量较EC有大幅提高;FTIR图谱发现,EC-g-PLLA在1760cm-1处出现由酯基中C = O伸缩振动引起最强吸收峰;1H NMR、13C NMR谱图清晰的看出EC-g-PLLA中存在接枝聚L-乳酸短链成分。以上表征有效证实EC-g-PLLA被成功合成。(2)系统考察了L-LA纯度、投料比、催化剂用量、反应时间、反应温度对接枝率(G%)的影响。结果表明,在L-LA纯度较低的条件下仍能得到高接枝率的EC-g-PLLA;随着投料比的提高,EC-g-PLLA的接枝率升高,转化率下降;在实验条件范围内,随催化剂用量的增多、反应时间的延长、反应温度的提高,EC-g-PLLA的接枝率升高。(3)DSC测试发现,随接枝率的升高,EC-g-PLLA的玻璃化温度(Tg)逐渐降低,最后趋近于PLLA;TG测试发现,EC-g-PLLA的初始分解温度较EC与PLLA均低,并且大致随接枝率的升高而升高;XRD分析表明,G%≤200%时,接枝物为非晶形态,在G%≥252%后,EC-g-PLLA中PLLA短链开始形成结晶,且结晶度随接枝率的增加而升高。(4)对成膜性研究发现,接枝率在165%到262%之间时,接枝PLLA的长度适中,能起到较好的内增塑作用,EC-g-PLLA具有较好的成膜性;以1份不同接枝率的EC-g-PLLA对EC / PLLA (4:5)共混体系进行增容,发现共混体系的相容性有了明显的改善,在实验中,G%=92%的增容最好,随着接枝率的升高,增容效果变差,当G%=354%时,体系出现明显宏观相分离。(5)研究了pH环境、接枝率对接枝物膜降解性能的影响,发现EC-g-PLLA膜在碱性条件下失重最大,中性和酸性条件下失重相仿,前者略大;在碱性溶液中,接枝率越高,接枝物失重越大,在中性和酸性环境中,G% = 262%时失重最大。
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