在科学技术迅猛发展的今天,纳米材料因其良好的物理化学性能在各个领域得到了广泛应用。然而,在生产、运输、使用和处理的过程中,纳米材料不可避免的被释放到环境中,在空气、水体和土壤中不断积累并引发各种各样的污染问题,对生态环境造成负面影响。与传统污染物不同,由于纳米材料具有普通颗粒物所没有的小尺度效应、宏观量子隧道效应等,进入生物体后可能引发特殊的生物效应并在生物整体水平、细胞水平、以及基因水平对生物体造成不同程度的毒性损伤,直接威胁着人类健康。目前,人们对纳米材料的生物安全性研究尚处于起步阶段,对其生物毒性认识还相当局限。迄今为止,纳米材料在生态环境中尚未造成大规模污染,但仍存在诸多潜在风险。本文选取氧化石墨烯作为纳米材料的代表,系统的研究其在水环境体系中的絮凝迁移行为和作用机制,实现了水体中氧化石墨烯的快速高效去除,能够有效避免其可能引发的环境污染问题以及其它潜在风险,从而将负面影响降至最低,这对于氧化石墨烯的大规模应用至关重要。本文采用不同方法制备多种材料,并在不同环境条件下对水体中的氧化石墨烯进行絮凝实验。采取多种表征手段对材料的组成结构和界面特性进行了表征分析,并考察不同时间,温度,pH,离子强度等环境因素对氧化石墨烯絮凝的影响。通过表征分析并结合批试验,得出相关的作用机制。本文主要研究成果和创新点如下:(1)实验结果表明,所制备的 Mg/Al-LDHs、Mg/Al/La-LDHs、Mg/Al/La-CLDHs、MgO、CS-MgO、C@La-TiO2和C@Ce-TiO2对氧化石墨烯均显示出良好的去除效果。其中,Mg/Al/La-CLDHs对氧化石墨烯的去除效果最好,可达565.8 mg/g;其次是CS-MgO,去除量为435.5 mg/g。热力学研究显示,氧化石墨烯的絮凝是一个吸热过程,高温有利于氧化石墨烯的去除。但温度过高时,分子无规则运动加剧导致体系稳定性降低,从而造成氧化石墨烯去除率下降。相对于一价金属离子,二价和三价金属离子能够有效提高氧化石墨烯去除率。此外,在氧化石墨烯的絮凝过程中,不会产生二次污染。(2)氧化石墨烯在水滑石及其改性材料(Mg/Al-LDHs、Mg/Al/La-LDHs和Mg/Al/La-CLDHs)上的絮凝受pH影响较大,而基本不受离子强度的干扰。多种表征结果证明,氧化石墨烯絮凝仅仅发生在材料的表面,并没有破坏材料的晶体结构。此外,Mg/Al-LDHs等材料可循环用于水体中氧化石墨烯的去除,可有效降低使用成本。(3)氧化石墨烯在氧化镁及其改性材料(MgO和CS-MgO)上的絮凝过程受pH影响较大。动力学研究表明,氧化石墨烯在MgO上的絮凝20 min内能够达到平衡态,可以实现水体中氧化石墨烯的快速去除,显示出良好的应用前景。基于密度泛函理论计算,并结合多种表征分析和批试验,可以得出在氧化石墨烯絮凝过程中起主要作用的是静电引力,其次是氢键。(4)通过稀土元素掺杂二氧化钛包覆碳球复合材料(C@La-Ti02和C@Ce-Ti02)对氧化石墨烯和重金属离子Cr(Ⅵ)的去除研究证明,材料在絮凝氧化石墨烯后,可再次用于其它环境污染物的去除。这样不仅可以提高污染物的去除率,还能有效避免材料的浪费。综上所述,本文揭示了氧化石墨烯在不同水环境体系中的宏观絮凝行为和微观作用机制,研究成果能够为探究氧化石墨烯在复杂环境体系中的物理化学行为和环境生态效应提供科学依据。