【摘 要】
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发展低成本、高容量、长寿命的化学电源是推动电动汽车、电子产品可持续发展的关键。由于钠金属理论容量高、电位低以及储量丰富,钠金属电池的开发成为当前的研究热点。然而,钠金属负极存在界面层(SEI)不稳定、枝晶生长严重和体积变化大等问题,致使钠金属电池不仅库仑效率低、循环寿命短而且存在严重安全隐患,尚不能商业应用。构建三维(3D)多孔碳主体可以降低局部电流密度、提供充沛存储空间,从而成为调控Na成核和生
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发展低成本、高容量、长寿命的化学电源是推动电动汽车、电子产品可持续发展的关键。由于钠金属理论容量高、电位低以及储量丰富,钠金属电池的开发成为当前的研究热点。然而,钠金属负极存在界面层(SEI)不稳定、枝晶生长严重和体积变化大等问题,致使钠金属电池不仅库仑效率低、循环寿命短而且存在严重安全隐患,尚不能商业应用。构建三维(3D)多孔碳主体可以降低局部电流密度、提供充沛存储空间,从而成为调控Na成核和生长的最有效途径之一。然而,如何设计多功能的3D碳主体仍然是一个巨大的挑战。本文通过金属有机膦框架(MOFs)衍生策略制备了镍原子/量子点杂化的3D碳泡沫(Ni SA/QD@CFs)。Ni SA/QD@CFs具有90.16%的高孔隙率、4.71 cm~3g-1的大孔容以及0.19 g cm-3的低密度。均匀分布的Ni原子和量子点作为成核位点,能有效调控Na的初始成核和平滑生长。此外,相互连接的大孔提供了丰富的三维容Na空间,有效抑制了枝晶生长。因此,在1 m A cm-2、1 m Ah cm-2的条件下,Ni SA/QD@CFs电极能够以99.8%的库仑效率稳定循环2000次。Na-Ni SA/QD@CFs‖Na-Ni SA/QD@CFs对称电池能以8 m V的滞后电压稳定循环2700h。此外,Na-Ni SA/QD@CFs‖Na3V2(PO4)3全电池在1A g-1(>8 C)时经过400次的稳定循环,容量仍能达到88.8 m Ah g-1,保持率高达95.69%。MOFs衍生杂化碳泡沫的新策略为钠金属负极主体材料的设计及应用开辟了新途径。
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