基于碳材料的电极制备及其在生物传感器中的应用

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电化学生物传感器具有检测灵敏度高、检测限低、检测浓度范围宽、简单易操作、设备微型化等优势,其在医学、食品、环境等领域发挥着越来越重要的作用。近年来,研究工作者不断努力进一步提高电化学生物传感器的检测性能并扩大其应用范围,但是其在很多方面仍具有很大的提升空间。本工作中围绕提高电极性能、简化检测步骤、提高检测灵敏度等方面展开了研究。首先,在第二章中采用一步电沉积的方法制备了 3DAu-rGO/FTO电极。电极形貌的表征分析结果表明该电极中的石墨烯构成三维网络结构,且较小尺寸金米颗粒均匀分布在石墨烯表面。该结构为电子转移提供了更多的有效路径并且使金纳米颗粒表现出较高的催化活性。通过电化学方法计算出电极的电活性表面积、活性位点数和催化速率常数,并对电极的构效关系进行说明。为了检测电极的性能,文中利用该电极对亚硝酸盐和双氧水进行同时检测。考虑到AuNPs与巯基之间的Au-S键可以方便的将巯基修饰的DNA固定在材料表面,同时3D Au-rGO/FTO可以为DNA的负载提供大量的活性位点并具有较好的电子转移能力,因此第三章中采用第二章制备的3DAu-rGO/FTO电极,通过Au-S键将探针DNA负载电极表面,探究其在DNA检测中的应用。检测过程中,我们将与目标DNA(突变p53基因片段)杂交后的电极直接浸泡于亚甲基蓝(MB)中进行检测,去除了 MB在电极表面吸附的过程,简化了DNA检测的步骤,并对检测灵敏度和抗干扰能力进行了详细分析。由于3D Au-rGO/FTO可以较好的负载DNA且具有良好的电化学性能,第四章中基于3D Au-rGO/FTO电极构建了一种适体电化学传感器用于凝血酶的检测。实验中,通过Au-S键将适体(TAB I)固定在Au-rGO/FTO电极表面,并在适当的条件下进行孵育,形成适体(TAB I)-凝血酶(TB)-适体(TAB Ⅱ)“三明治”结构。检测中,利用TAB Ⅱ末端修饰的纳米金颗粒对MB的电催化作用并产生电信号,用以判断凝血酶的浓度。通过分析发现该传感器能够灵敏检测凝血酶的浓度,进一步证明Au-rGO/FTO确实具有优良的电化学性能。综上所述,在本论文中通过一步电化学沉积法制备具有高电化学活性的3D Au-rGO/FTO。使用该电极对亚硝酸盐和双氧水进行了同时检测、探究了该电极在DNA传感器中的应用,最后利用该电极构建了 一种适体传感器用于凝血酶的检测。实验结果表明,3D Au-rGO/FTO在不同的传感器中都实现了对目标物的良好检测。
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