含铬废水高效吸附处理复合材料的制备与应用研究

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 4次 | 上传用户:blanknan
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人类活动的持续增加导致环境中大量的铬已成为最严重的环境污染问题之一,严重影响动植物的正常生长和人类生产生活。长期接触六价铬后会增加淋巴瘤、白血病,以及胃、肺和膀胱等患癌的风险,并且易于在环境介质中转移。饮用水是一种重要的六价铬接触途径,而世界上许多地区的饮用水中都含有大量的铬,这对公众健康构成严重威胁。吸附法对于废水中六价铬的有效去除具有能耗和成本低,易于操作,工艺简单、稳定高效且适用性较强等优点。在本研究中将间苯二胺(mPD)分别与Fe3O4和埃洛石纳米管(HNTs)结合生成了两种高效吸附材料,并用于废水中六价铬的去除。在Na2CO3的调节下,分别利用Fe3O4和mPD,HNTs和mPD通过原位化学聚合形成磁性聚合物吸附剂Fe3O4@聚间苯二胺(Fe3O4@PmPD)与埃洛石纳米管/聚间苯二胺复合材料(HNTs/PmPD)。通过调整合成过程中Na2CO3浓度以及PmPD和Fe3O4的表观重量比例,研究了在合成过程中的Na2CO3浓度和Fe3O4质量对生成的Fe3O4@PmPD材料性能及Cr(Ⅵ)吸附容量的影响。吸附结果表明,由1 M Na2CO3和0.5 g Fe3O4制备的Fe3O4@PmPD具有最高的吸附容量。在室温(25℃)和反应体系pH=2.0条件下,Fe3O4@PmPD和HNTs/PmPD材料的最高吸附容量分别为654.39和855.66 mg/g。还分别分析了溶液的pH,材料接触含铬废水的时间,吸附材料的加入量,初始的Cr(Ⅵ)浓度以及反应体系的温度对材料去除Cr(Ⅵ)效果的影响,实验证实:更长的接触时间,更多的吸附剂加入量,以及更低的pH值与更高的反应系统温度可以有利于Cr(Ⅵ)的消除。通过动力学与等温模型对实验数据进行了拟合评估,两种材料对六价铬的吸附行为与Langmuir方程和准二级动力学一致,表明其对Cr(Ⅵ)的吸附限制因素均是化学吸附。ICP-MS分析证实,一部分Cr(Ⅵ)在吸附过程中被还原为Cr(Ⅲ)。通过循环实验测试材料的可再生性,证明了Fe3O4@PmPD材料通过施加外界磁场能够便捷地进行固液分离从而可以循环使用,并在第5次循环使用时仍显示出73.18%的去除率,HNTs/PmPD在第3次循环也保留有高于90%的去除率。最后,根据各项表征和上述实验结果初步分析了六价铬去除的机制,大量存在于材料表面的苯环胺基和醌亚胺基是通过静电吸附和还原作用去除Cr(Ⅵ)阴离子的主要活性位点。通过以上表征和分析手段对两种吸附剂的材料特性进行了分析,通过吸附实验,以及动力学热力学研究对材料的实际吸附效果进行了研究。实验结果显示,两种新研制的材料都拥有很好的六价铬治理效果及再生性。
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