基于激光辐射调控二维WS2光学性质及其应用研究

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二维过渡金属硫属化合物(TMDs,transition metal dichalcogenides)作为典型二维半导体材料具有非常丰富的新奇物理现象,包括量子自旋霍尔效应、能谷极化和二维超导等,并且由于强的量子限域效应显著地增加体系中载流子的库仑相互作用,进一步引发更多诸如多体效应等的有趣物理现象,使其未来在新型光电子器件等领域表现出巨大的应用潜力。然而,现阶段TMDs的荧光效率仍处于较低水平,无法满足实际应用的需求。因此,如何进一步提升二维TMDs的量子效率是TMDs未来面向应用的关键。在这方面,一些化学或物理方法已经被发展用于提升TMDs的荧光效率,例如:强酸处理、电学调控、等离子体处理和介电屏蔽。而相比这些方法,激光辐照具有优异的操作性和空间选择性,被视为一种有效提升TMDs荧光效率的方法。基于此,本论文通过精确控制照射时间和照射环境,实现了单层二硫化钨荧光强度的调控,获得了显著的荧光增强;在此基础上,从根本上解析了激光辐照诱导单层二硫化钨荧光增强的原因和激光辐照TMDs的吸附机制。具体研究内容和主要结论如下:1.首先,通过化学气相沉积(CVD,chemical vapor deposition)法制备生长单层二硫化钨,通过调节不同温区前驱体的质量比、运载气体种类、载气流速、腔室气压、生长时间等实验参数制备出了边缘锐利接近于等边三角形的大尺寸单晶的二硫化钨薄膜。借助吸收光谱、拉曼光谱、原子力显微镜等对其厚度、质量以及光学性质进行表征。2.随后,通过精准控制激光照射时间和照射环境等条件,对CVD生长的单层二硫化钨经行处理,并获得了近2倍的荧光增强。通过原位拉曼光谱和PL多峰拟合的方法,证实了这种荧光增强是化学吸附和物理吸附作用协同增强的结果。在激光照射下二硫化钨与空气中的水、氧分子反应形成化学吸附,能够钝化表面缺陷态,减少非辐射复合通道,激光辐照去除二硫化钨表面污染物暴露了存在的硫空位吸引气体分子形成物理吸附,能够实现p型掺杂,减少低荧光效率的带电激子数量。通过空气和真空环境下的荧光测试对比表明,物理吸附过程在观察到的激光辐照单层二硫化钨的PL增强中起着主导作用,贡献率超过74%。3.最后,基于激光辐照调控单层二硫化钨光学性质的结果,我们分别开展了如下应用:(1)通过激光辐照对材料进行选区荧光强度调控可以实现一种隐写的技术,这种修改不会引起形态学上的任何变化,只会在激光激发下以荧光形式才可见,从而实现一个信息加密的目的;(2)通过激光辐照对样品不同位置处理,通过物理和化学吸附降低辐照区域的电子浓度能够与未辐照区域形成P-N结,实现同质P-N结型光电探测器,获得响应速度超过了两个量级的提升。
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