【摘 要】
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Bi2O2CO3由于其结构多样、制备方法简单、可见光响应强而受到更多关注。但是Bi2O2CO3光催化剂存在带隙较宽、低的量子效率等不足从而限制了其性能的提升。本项工作基于缺陷调控和晶面暴露两种改性技术手段,促进Bi2O2CO3基半导体光催化剂在降解过程中有更多活性位点的暴露,提高其对可见光利用率以及促进光生载流子分离和迁移。主要研究内容如下:(1)金属缺陷工程是实现局部电子调控目标的关键,是可见光
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Bi2O2CO3由于其结构多样、制备方法简单、可见光响应强而受到更多关注。但是Bi2O2CO3光催化剂存在带隙较宽、低的量子效率等不足从而限制了其性能的提升。本项工作基于缺陷调控和晶面暴露两种改性技术手段,促进Bi2O2CO3基半导体光催化剂在降解过程中有更多活性位点的暴露,提高其对可见光利用率以及促进光生载流子分离和迁移。主要研究内容如下:(1)金属缺陷工程是实现局部电子调控目标的关键,是可见光驱动光催化剂性能的重要因素。采用溶剂热沉淀法,通过葡萄糖原位还原作用,构建Ag-AgI/Bi-Bi2O2CO3-OVs 异质结。Ag-AgI/Bi-Bi2O2CO3-OVs 复合光催化剂具有优异的光响应能力和快速的载流子分离能力。此外,强大的S型异质结保留了组件原有的氧化还原能力。独特的草坪状结构表现出良好的表面散射和反射,促进了光生电荷载流子的有效分离。特别是30%Ag-AgI/Bi-Bi2O2CO3-OVs对盐酸四环素表现出优异的光催化降解性能,分别为单相Bi2O2CO3和AgI的4.85倍和1.15倍。增强的光催化活性主要归因于氧空位的存在、Ag-AgI的敏化、双表面等离子体共振(SPR)效应以及由于形貌改善导致的异质界面,都有效抑制了电子-空穴对的复合。该工作为合理构建和简单合成高性能Bi2O2CO3基半导体光催化剂提供了新的视角。(2)异质结材料中适当的界面接触和缺陷工程对提高光催化活性起着关键作用。通过水热法合成碳桥连接的Bi2O2CO3/g-C3N4 S型异质结光催化剂。其中,作为桥梁的羧基化碳纳米管具有优异的电化学储能性能和良好的稳定性。在可见光照射下,FCNT-Bi2O2CO3/30%-g-C3N4对降解盐酸四环素的光催化活性最好(96%)。光催化性能的提升可能是纳米管掺杂导致体系中潜在缺陷的产生,暴露{001}晶面引起体相缺陷,这反过来又促进了光生电荷载流子的分离。已获得的FCNT-Bi2O2CO3/g-C3N4阶梯式异质结光催化剂表现出比纯g-C3N4和Bi2O2CO3更好的活性。此外,还详细讨论了复合异质结构的形成和实际应用,为设计和构建新型S型异质结光催化剂提供了新的见解。
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