基于MgO和CaO的碳基复合材料的合成及其在超级电容器的应用研究

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为了满足未来社会的低碳经济和可持续性发展,各国都在努力寻找先进的储能技术,试图在新能源和储能新材料方面取得突破性的进展。其中,超级电容器在储能方面脱颖而出,受到了广泛的关注。本课题基于ⅡA族金属元素(Mg和Ca)和含氧有机配体(对苯二甲酸,H2BDC)的配位作用,通过水热合成法,制备了前驱体Mg-BDC和Ca-BDC。为了得到电化学接触良好的超级电容器电极,制备时将集流体(泡沫镍)置于聚四氟乙烯内衬中参与反应,使前驱体直接生长在多孔的泡沫镍骨架上,再通过高温煅烧的方法得到负载有碳基复合材料C/MgO和C/CaO的泡沫镍,并将其作为超级电容器的负极。对于正极,通过在3 MHC1中一步酸化商业泡沫镍的方法,得到表面负载有Ni(OH)2活性材料的泡沫镍。在0.5MKOH电解液中,上述正负极展现出较为优异的储能性能。具体结果如下:1.酸化泡沫镍正极:三电极测试系统中,以酸化泡沫镍(Acidized NF,ANF)为工作电极,铂丝为对电极,Ag/AgCl为参比电极。在循环伏安法(Cyclic voltammetry)测试中,ANF的CV曲线在一定的电压范围内出现一对氧化还原峰;且在恒电流充放电测试(Galvanostaticcharge/discharge)中,ANF的GCD曲线有着明显的充放电平台,说明ANF有电池型的储能行为。在1mA/cm2电流密度的GCD测试中,ANF-0.5(酸化时间为0.5 h)的库伦效率均可接近100%,一次充放电时长可达4544.0 s,对应的比电容高达4540.0mF/cm2。2.C/MgO负极:三电极测试系统中,以负载C/MgO的泡沫镍为工作电极,铂丝为对电极,Ag/AgCl为参比电极。与报道的碳材料相似,C/MgO的CV曲线形状为近矩形,GCD曲线形状为倒三角形,说明了 C/MgO电极的双电层储能行为(Electrochemical double-layer capacitor,EDLC)。在 1 mA/cm2 电流密度的 GCD 测试中,C/MgO-900A(煅烧温度为900℃)的比电容为424.1mF/cm2。接着以C/MgO-900A为负极,ANF-0.5为正极,组装得到ANF-0.5//C/MgO-900A混合型超级电容器元件,在10000次恒电流充放电测试中,正负极发生了少见的“电极匹配”现象,比电容从最初的 257.4 mF/cm2 攀升到 412.3 mF/cm2。3.C/CaO负极:与C/MgO类似,C/CaO也表现出EDLC储能行为。三电极测试系统下,在1 mA/cm2电流密度的GCD测试中,C/CaO-900A的比电容可达890.0 mF/cm2。在元件性能测试中,虽然ANF-0.5//C/CaO-900A也发生了循环测试中的“电极匹配”现象,但是由于负极材料不稳定,使得5000次循环后的比电容保留率仅为37.9%。
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