g-C3N4基复合材料的制备及光催化性能研究

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近年来,能源和环境问题正日益影响着人类的生活和生产。为了应对能源危机,人们正尝试使用风能,水能,太阳能等洁净能源;对于环境污染问题,人们也进行了许多的探索,利用光催化技术处理环境污染中的有机物正日益引起普遍的关注。如利用半导体光催化剂吸收太阳光能,转化为化学能或对有机物光催化降解,实现环境污染物的绿色消除。石墨相氮化碳(g-C3N4)材料由于具有特殊的能带结构,可吸收部分可见光(λ<460 nm),并将吸收的光能传递给自由电子和空穴,这两种载流子活性很高,极容易将能量转换成其它形式的能量,因而倍受研究者们的喜好。然而,传统的热解法制备的g-C3N4,其禁带宽度相对较高(约为2.7 eV),对光的利用率低,光照产生的电子-空穴十分活泼,极易发生复合,降低光能利用率;另外,传统热解氰胺及其聚合物的方法制备出来的g-C3N4材料具有的比表面积较低。以上不足对g-C3N4材料作为光催化剂是不利的,所以需要对g-C3N4材料进行改性处理。g-C3N4的改性主要在三个方面进行:首先是降低禁带宽度,提高材料对光的吸收能力,其次是抑制载流子复合,提高材料的量子效益;再者是提高其比表面积,提高催化剂的催化性能。本文采用热解经硫酸酸化的三聚氰胺,制备出高比表面积的g-C3N4材料,通过与AgCl、Ag、TiO2等组分复合,形成异质界面层。实验发现,g-C3N4材料经复合后,其光吸收能力提高了,且光生载流子的复合受到抑制,光量子效率得到提高,最终引起催化剂的性能大幅度提高;另外,利用高比表面积的SBA-15微球,作为载体,原位负载上g-C3N4材料,制备出高比表面积的SBA-15/g-C3N4复合型载体,并研究了该复合载体在负载Ag、AgCl、TiO2组分后的催化性能。主要工作如下:1、通过热解硫酸酸化的三聚氰胺,制备出多孔g-C3N4粉末样品。采用XRD、BET比表面、DRS、PL等表征手段分别测试了材料的结构、形貌、吸光性能、荧光性能,最后对样品的光催化性能进行了评价。2、以g-C3N4材料为载体,通过原位沉积的方式分别负载Ag、AgCl、TiO2等,获得了g-C3N4基光催化剂。采用XRD、TEM、DRS、PL等手段对g-C3N4基光催化剂进行了表征,并对其光催化性能进行了评价。实验发现,g-C3N4基复合材料的光催化性能优于多孔的g-C3N4单一组分催化剂的性能,其优异的催化性能得益于异质结构的形成,以及纳米Ag颗粒加速电子传输作用,促进电子-空穴间的分离。3、将SBA-15和三聚氰胺混合,热解制备高比表面积的SBA-15/g-C3N4复合载体。通过引入Ag、AgCl、TiO2组分对SBA-15/g-C3N4进行改性,并对材料的结构、形貌、吸光性能、荧光性能进行了表征。对其催化性能评价发现,复合材料SBA-15/g-C3N4经负载Ag、AgCl、TiO2组分后,其催化性能获得了提高。实验结果表明,把g-C3N4负载到高比表面的SBA-15,增加了催化剂与降解物的接触面,可有效地提高其催化性能。
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