【摘 要】
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近年来,S型异质结光催化体系备受关注,其在产氢、还原二氧化碳和去除污染物等方面得到广泛应用。低成本高活性的BiPO4因具有高氧化电位成为构建S型光催化剂的理想材料。然而,当前对于磷酸铋S型异质结的相关研究内容鲜有报道。本文从能带工程出发,选用能带结构相近的聚吡咯（PPy）和硫化镉（CdS）,分别沉积于磷酸铋基设计S型异质结复合光催化剂,探究其对有机污染物与重金属同步去除的作用机制。（1）通过一步溶
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近年来,S型异质结光催化体系备受关注,其在产氢、还原二氧化碳和去除污染物等方面得到广泛应用。低成本高活性的BiPO4因具有高氧化电位成为构建S型光催化剂的理想材料。然而,当前对于磷酸铋S型异质结的相关研究内容鲜有报道。本文从能带工程出发,选用能带结构相近的聚吡咯（PPy）和硫化镉（CdS）,分别沉积于磷酸铋基设计S型异质结复合光催化剂,探究其对有机污染物与重金属同步去除的作用机制。（1）通过一步溶剂热法制备得到S型PPy/BiPO4复合光催化剂,相比BiPO4在可见光下60 min对盐酸四环素（TCH）降解的速率常数(0.0107 min-1),PPy/BiPO4的速率常数提升至0.0308 min-1。良好的光催化性能归因于S型异质结可提升电荷分离效率、抑制光生电子-空穴对复合,且最大程度地保留了材料自身最强的氧化还原能力。掩蔽实验与表征测试结果表明,·OH、·O2-和h+是起主要作用的活性物种。通过PL光谱、瞬时光电流响应、EIS、ESR等测试手段,阐明了S型PPy/BiPO4光催化剂去除污染物的反应机制。然而,S型PPy/BiPO4光催化剂无法对Cr（Ⅵ）进行还原。理论计算结果表明,BiPO4与PPy的接触界面上成键能力弱,PPy对体系导带底贡献的e-极少,从而使得S型PPy/BiPO4光催化剂不具备良好的重金属还原性能。（2）通过制备得到S型CdS/BiPO4复合光催化剂,相比BiPO4在可见光下60 min对TCH降解的速率常数(0.0172 min-1),CdS/BiPO4的速率常数提升至0.0556 min-1;对Cr（Ⅵ）还原的速率常数从0.0007 min-1提升至0.0293 min-1。在TCH/Cr（Ⅵ）体系中,相比CdS/BiPO4单纯降解TCH的速率常数(0.0556 min-1),协同体系下对TCH降解的速率常数提升至0.0680 min-1;还原Cr（Ⅵ）的速率常数从0.0293 min-1提升至0.0336 min-1。掩蔽实验与仪器测试结果表明,e-与h+是起主要作用的活性物种。采用PL光谱、瞬时光电流响应、EIS、ESR等测试手段,揭示了S型CdS/BiPO4光催化剂对污染物同步氧化还原的反应机制。其中,S型CdS/BiPO4光催化剂对Cr（Ⅵ）的还原能力非常强。理论计算结果表明,CdS与BiPO4的接触界面上成键剧烈、相互作用力极强,且CdS对体系导带底贡献了丰富的e-,从而使得S型CdS/BiPO4光催化剂在去除污染物的过程中具备极强的氧化和还原能力。
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