量子点荧光寿命动力学的实验研究

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荧光寿命的分析对于揭示量子点的光学特性机理和实现其相关应用都具有重要意义。荧光衰减曲线拟合是目前测量量子点荧光寿命的常规手段,该方法通过时间相关单光子计数技术获得荧光衰减曲线,再对其进行拟合得到荧光寿命。目前已经实现利用皮秒量级时间分辨率的时间相关单光子计数设备和皮秒量级脉冲宽度的脉冲光源测量到短至亚纳秒量级的荧光寿命。然而,这种荧光衰减曲线拟合法无法消除来自背景光和单光子探测器暗计数的影响,从而导致拟合得到的荧光寿命准确度降低,增大拟合光子数虽然可以一定程度上缓解该不利影响,却又不可避免地降低了荧光寿命测量的时间分辨率和测量速率,因此寻找一种可以实现对荧光寿命准确、快速而又高时间分辨率测量的新的替代方法变得愈加必要。本文主要研究内容:(1)提出了一种基于单光子调制技术测量量子点荧光寿命的新方法。该方法利用脉冲激光对量子点荧光的内禀调制,根据调制频谱信号幅值和荧光寿命之间的非线性对应关系,可实现对量子点荧光寿命高准确度、高速率以及高时间分辨率地测量和获取。(2)理论推导了在量子点的单一动力学过程中,荧光寿命和脉冲重复频率频谱信号幅值之间的解析关系式。在实验上,通过对荧光光子到达时间进行离散傅里叶变换,可以在频域上获得高信噪比的脉冲重复频率频谱信号,根据理论解析关系式,我们就可以获得确定的荧光寿命。(3)利用单光子调制频谱法量子点荧光寿命进行了测量。实验结果显示,相比传统的荧光衰减曲线拟合法,在涨落误差为5%的情况下,单光子调制频谱法可将荧光寿命测量准确度提高一个数量级以上;而当涨落误差和偏离误差均不超过5%时,单光子调制频谱法则可将测量速率和时间分辨率提高四倍以上。(4)通过单光子调制频谱法研究了量子点的动力学特性。利用单光子调制频谱法可以将荧光寿命分析所需光子数减少至2 k左右(误差不超过5%),据此我们获得了与量子点荧光轨迹实时对应的荧光寿命轨迹,实现了利用少量光子对量子点动力学信息的快速获取和直观表征。通过这种新的方法测量量子点的动力学特性时能够一定程度地反映亚泊松光场的单光子调制特性。
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