异质材料修饰过渡金属催化剂的制备及其电催化水裂解研究

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人类社会发展中对传统能源的过度依赖导致了全球能源储量的迅速衰减,氢气被认为是取代不可再生化石燃料的最清洁和最理想的能源。电解水制取氢气和氧气被认为是实现太阳能、风能、电能转化为化学能的最有前途和最有吸引力的策略之一。在电催化水裂解体系中,能量转换效率主要取决于阴极和阳极催化剂的活性。一般来说,贵金属基催化剂(如Pt、IrO2、RuO2)表现出最高的活性,但稀缺性和高昂的价格阻碍了它们的广泛应用。由于过渡金属储量丰富,有一些材料的催化活性与贵金属催化剂相当,因此人们对过渡金属催化剂进行了大量研究以提高材料电催化活性。本文以提高过渡金属材料电催化活性和稳定性为目的,设计并合成了一系列异质材料修饰的过渡金属催化剂。具体研究成果包括以下内容:(1)氧化石墨烯负载超薄Ni-Co-B纳米片阵列(Ni-Co-B/rGO)并用于电催化水裂解研究。对比实验表明氧化石墨烯衬底对Ni-Co-B纳米片状结构的形成具有重要作用。在1M KOH中进行析氧反应(OER)测试,该催化剂在280 mV的低过电位下即可达到10 mA cm-2的电流密度,优于目前报道的大多数金属硼化物催化剂。电极在1.56 V的电压(提供20 mA cm-2的电流密度所需的电位)下进行长期催化实验,经过60小时的测试,电流密度的衰减可以忽略不计,材料具有较高的稳定性。(2)制备Ni Fe LDH纳米花并电沉积Pd超微粒子构筑异质催化剂(Pd/NiFe LDH/NF),对其电催化水裂解性能进行测试。Pd的引入诱导了NiFe LDH产生缺陷和晶格畸变从而产生额外的活性位点,促进电荷转移,大大提高了电催化活性。条件优化的Pd-NiFe LDH在碱性条件下具有引人瞩目的催化活性,电流密度为10mA cm-2时,析氧反应(OER)的过电位为156 mV,析氢反应(HER)的过电位为130 mV。用Pd-NiFe LDH组装的双电极电解槽进行全水解仅需1.514 V的电压便可达到10 mA cm-2的电流密度,优于以往大多数双功能电催化剂。(3)泡沫镍负载Pt纳米颗粒-钴掺杂碳酸氢镍异质结构催化材料(Pt-Ni0.6Co0.4(HCO32/NF),用于在碱性条件下析氢反应(HER)。Ni0.6Co0.4(HCO32与Pt粒子产生的异质结构可以调节氢吸附能,提高本征活性,增强反应动力学。异质界面可以提供更多活性位点并加速电荷转移,从而提高HER的性能。因此,所制备的样品具有优异的HER活性,在电流密度为10 m A cm-2时的过电位为56 mV。
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