在过去的数十年中,基于铜铟镓硒(CIGS)和碲化镉(Cd Te)光吸收材料的电池器件是薄膜太阳能电池的研究重点,然而由于镉元素对环境的污染及铟元素的稀缺,广大科研工作者致力于开发新的存储量大、环境友好的光吸收材料。硫属半导体化合物铜锌锡硫硒(CZTSSe),由黄铜矿结构的CIGS材料发展而来,具有与CIGS、Cd Te等光吸收材料相媲美的光电特性,且组成元素在地壳中含量丰富,价格低廉,引起了广泛关注。目前,许多真空和非真空类方法被用来制备CZTSSe薄膜,其中前驱体溶液法是最常用的制备方法。这种方法具有低成本,低能耗,高产出,适用于大面积沉积等优势,有利于实现低成本、大规模生产。本论文采用非肼溶剂前驱体溶液法旋涂制备CZTSSe薄膜,通过优化硒化条件(硒化装置、硒化温度、硒化时间、硒粉用量和硒化次数等)改善CZTSSe薄膜的结晶性,制备无小颗粒层的大晶粒CZTSSe薄膜。采用表面光电压测试、电阻率测试等检测方法对不同结晶性的CZTSSe薄膜的光电性能进行表征,并组装电池,研究吸收层结晶性的改善对电池性能的影响。本论文主要开展了以下3个方面的工作:1.制备CZTSSe薄膜:本论文以乙醇为溶剂,依次溶解Cu2O,Sn Cl4·5H2O,Zn Cl2·2H2O于1-丁基二硫代氨基甲酸(1-丁胺与二硫化碳的反应产物)的乙醇溶液中,得到含有铜、锌、锡、硫元素的前驱体溶液。随后经数次旋涂制膜/低温预烧处理后得到前驱体薄膜。最后,上述前驱体薄膜经高温硒化处理后,得到CZTSSe薄膜。2.制备大晶粒CZTSSe薄膜:本论文通过对影响薄膜结晶性的因素:硒化装置、硒化时间、硒化温度、硒粉用量和硒化次数等条件进行优化,采用XRD、Raman、SEM和EDS等检测方法对样品进行表征,结果表明,我们成功地制备出纯相的锌黄锡矿结构大晶粒CZTSSe薄膜。3.性能表征及器件组装:本论文采用表面光电压测试、电阻率测试对不同结晶性的CZTSSe薄膜(纳米颗粒薄膜、上层为大晶粒层下层为纳米颗粒层的双层结构薄膜、大晶粒薄膜)的光电传输性能进行表征,结果表明,大晶粒薄膜的光电传输性能明显优于纳米颗粒薄膜和双层结构薄膜的性能。最后,采用钠钙玻璃/Mo背接触层/CZTSSe光吸收层/Cd S缓冲层/Zn O窗口层/Al栅电极的器件结构组装电池,电池的有效面积为0.5 cm2,得到最高为2.13%的电池效率。这些工作在制备大晶粒铜锌锡硫硒薄膜方面提供了依据,为实现铜锌锡硫硒薄膜电池效率进一步提升奠定基础,并对未来薄膜电池的相关研究工作提供一些思路和启示。