铁酸盐基光催化剂和吸附剂的制备及其性能研究

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工业革命的发展使得人类生活越来越温馨舒适,同时也给周边环境造成了一定的危害;各种类型的工业在为人类生活生产出相应的支撑社会发展的产品的同时,也产生了大量具有高毒性、难降解、停留时间长等特性的持久性有机污染物。这些污染物若不经过妥善处理而直接排放将对生态环境和人类健康造成巨大的危害。纳米材料光催化法和纳米材料吸附法,由于其高效快捷且二次污染小等特点,从诸多传统工艺中脱颖而出成为科研者们的研究热点。本文以尖晶石型铁酸盐为研究对象,以对硝基苯酚、卡马西平、刚果红等有机污染物作为目标污染物,考察合成的铁酸盐基光催化剂或吸附剂对这些污染物的处理性能,并分析其中的作用机理;同时,为了使其能够运用于实际废水处理中,本文还探究了材料的稳定性能和抗干扰能力,本文主要研究内容如下:1、通过两步溶剂热法制备出了不同质量比的ZnFe2O4-ZnIn2S4纳米光催化剂,分别采用一系列表征手段对样品的物相和形貌以及光电性能进行表征;同时选用对硝基苯酚作为目标污染物进行光催化性能测试,结果表明:ZnFe2O4的最佳负载量为2.5wt%,且在此比例下经过180 min光照后约有90%的4-NP被降解;通过对降解过程中的中间产物以及光催化机理分析可知该复合光催化剂在降解过程中能够将4-NP矿化为小分子无机物从而达到将4-NP无害化处理,同时·O2-和h+是起主要作用的活性基团;同时2.5wt%的ZnFe2O4-ZnIn2S4经过三次循环利用后其物相并没有发生改变,只是光催化性能降低10%左右,当该催化剂处于刚果红、甲基橙、4-NP三种污染物两两混合或者三种同时混合的混合溶液中时,其依然表现出较高的光催化性能,表明该材料具有较高的稳定性和抗干扰能力。2、通过溶剂热法和煅烧法制备出含有不同石墨烯量的磁性CoFe2O4/GO纳米吸附剂,利用一系列纳米材料表征手段对所制备的样品的物相、形貌等参数进行表征,并选用卡马西平作为目标污染物探究合成的材料的吸附性能,结果表明:制备的材料对卡马西平的吸附模型均遵循Langmuir吸附模型且相应的吸附性能与比表面积变化规律相似,其中石墨烯加入量为2 ml时为最佳比例,在此比例下材料对卡马西平的吸附容量最大为50.5 mg/g,且吸附量随着温度的增加而降低,是一种典型的放热反应;分析该吸附过程可以发现其对卡马西平的吸附过程更趋向伪二级动力学模型。5次磁性回收再利用后,CoFe2O4/2GO对卡马西平的吸附性能仅降低了约10%,表明其具有良好的磁性和稳定性;面对卡马西平、双酚A、阿特拉津这三种不同的有机污染物CoFe2O4/2GO表现出不同的吸附性能,不管是在单一溶液中或者是三种混合溶液的竞争体系中,其对这三种污染物的吸附能力总是表现为双酚A>卡马西平>阿特拉津。3、以尿素铁和尿素锌为前躯体通过高温煅烧法制备出了不同Zn/Fe比的ZnFe2O4/ZnO纳米材料,并分别采用一系列手段对合成的样品进行表征,同时选取刚果红、亚甲基蓝等有机染料作为处理对象,对材料的光催化性能和吸附性能进行研究。结果表明:该法制备的产物的物相和形貌随着Zn/Fe比的变化而变化,当Zn或Fe的量为0时所制备的产物为团聚在一起的赤铁矿Fe2O3或六方晶型ZnO,而当同时加入Zn与Fe时得到的产物为一些颗粒状的ZnFe2O4/Zn O复合物,且随着Zn/Fe比的增高ZnO的衍射峰强度增高,同时团聚现象也有所改善,表明增加Zn含量可以减轻ZnFe2O4/ZnO的团聚现象。从光催化降解刚果红结果可以看出,所制备的材料对刚果红的去除过程是一个吸附和光催化反应协同作用的过程,研究发现最佳Zn/Fe比为1.5:1,同时·OH在此过程中起主导作用;通过吸附实验可以发现所制备的ZnFe2O4/ZnO对刚果红的吸附过程遵循Langmuir吸附模型和伪二级动力学模型,同时此复合材料对于水中的弱碱性及酸性有机染料具有较强的去除能力。
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