【摘 要】
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含氯挥发性有机化合物(CVOCs)是一类具有高毒性,高稳定性的大气污染物。因此,我们迫切需要开发一种高效的处理技术来去除环境中的CVOCs污染物。在现有技术中,催化燃烧法脱除CVOCs污染物对于有效治理大气污染具有重要意义。对于催化燃烧法而言,开发高效的低温催化剂是研究的重难点。目前的研究表明,Ce基催化材料具有良好的储氧释氧能力,MnO_x具有优异的储氧能力和优异的氧化还原性能。因此本文中我们主
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含氯挥发性有机化合物(CVOCs)是一类具有高毒性,高稳定性的大气污染物。因此,我们迫切需要开发一种高效的处理技术来去除环境中的CVOCs污染物。在现有技术中,催化燃烧法脱除CVOCs污染物对于有效治理大气污染具有重要意义。对于催化燃烧法而言,开发高效的低温催化剂是研究的重难点。目前的研究表明,Ce基催化材料具有良好的储氧释氧能力,MnOx具有优异的储氧能力和优异的氧化还原性能。因此本文中我们主要讨论具有不同形貌的CeO2载体的MnOx/CeO2催化剂。其中我们以氯苯为CVOCs的模拟物,并以催化剂对氯苯的催化燃烧效率作为催化剂的活性评估标准。具体工作如下:1.通过简单的液相沉淀法,以NH4HCO3为沉淀剂,合成了CeO2纳米片。通过等体积浸渍法制备了一系列含有不同Mn含量的MnOx/CeO2催化剂,研究了MnOx/CeO2催化剂中Mn含量对催化剂催化燃烧氯苯性能的影响。制备了Fe/Ce(0.50),Co/Ce(0.50),Ni/Ce(0.50)纳米片催化剂作为对比样品。同时,还以CeO2纳米颗粒为载体,制备了MnOx/CeO2纳米粒子催化剂作为对比样。结果表明,MnOx/CeO2纳米片比Mn/Ce-NPs具有更高的催化活性。对比Fe/Ce(0.50),Co/Ce(0.50),Ni/Ce(0.50)和Mn/Ce(0.50)纳米片催化剂,其中Mn/Ce(0.50)具有最高的催化活性。该结果主要归因于表面吸附氧物种的数量和表面锰物种的良好分散性。不同含Mn量的MnOx/CeO2催化剂在催化燃烧氯苯的时候表现出了不同的催化活性,其中Mn/Ce(0.50)具有最高的催化活性。另外,XPS表征结果表明高价态的Mn4+更有利于氧化反应。2.以NH4HCO3为沉淀剂,乙二胺为络合剂,通过调节Ce(OH)CO3前驱体的形貌,利用水热法合成了厚度为50 nm的树叶状CeO2纳米片。通过SEM结果我们可以观察到完整的树叶状结构,且水热反应时间影响着最终形貌。通过等体积浸渍法制备了一系列含有不同Mn含量的MnOx/CeO2催化剂,并以催化剂对氯苯的催化燃烧效率作为催化剂的活性评估标准。不同含Mn量的MnOx/CeO2催化剂在催化燃烧氯苯的时候表现出了不同的催化活性,其中Mn/Ce(0.50)具有最高的催化活性。对MnOx/CeO2的研究结果表明,这种形貌的片状CeO2有利于MnOx在CeO2表面的分散,同时Mn的掺杂可以提高催化剂表面的氧空位浓度,这都是催化剂的催化活性得以提高的原因。此外,XPS结果表明,Oads、Ce3+和Mn4+对氧化反应有一定的促进作用。通过活性测试和稳定性测试,我们发现锰的掺杂不仅可以提高催化剂的活性,而且还可以提高催化剂的稳定性。3.通过界面氧化还原反应合成了空心棒状核壳结构CeO2@MnOx和空心三角形核壳结构CeO2@MnOx。活性测试结果发现,两种空心核壳结构催化剂都具有较高的催化活性。通过SEM和TEM表征发现该方法能有效防止纳米粒子在CeO2载体表面团聚。
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