以富勒烯,碳纳米管,石墨烯为代表的碳基纳米材料,由于具有良好的π电子共轭性和热稳定性,已被广泛应用于非线性光学。理想的石墨烯是非极性的,掺杂杂原子,引入电子给体/受体,以及引入非六元环缺陷能明显提高石墨烯的二阶非线性光学响应。基于此,本文将极性的薁缺陷引入以六苯并苯为中心的石墨烯纳米片中,拟设计出具有优异非线性光学响应的薁缺陷碳纳米材料,并通过量子化学计算研究非线性光学性质与结构之间的关系。具体内容如下:基于密度泛函理论PBE0/6-31G（d,p）方法基组计算了所有结构的电子性质。结果表明,除了Out-all和Out-2c,设计的大多数薁缺陷巴基碗和薁缺陷石墨烯纳米片的基态结构均不是闭壳层单态。对Out-all,态求和（SOS）模型计算结果显示偶极贡献(βJ=1)对其静态第一超极化率（）有更大的贡献,但基态偶极很小。含有一对同向排列薁缺陷的石墨烯纳米片（Out-P和Out-Ps）有较大的基态偶极,然而它们的基态结构为三重态。引入B原子,N原子,B和N原子消除非键轨道得到的N掺杂薁缺陷石墨烯纳米片（Out-Ps-2N）具有稳定的电子结构以及较大的二阶非线性光学响应(1621.67×10-30 esu,29.00×10-30 esu每重原子)。进一步在Out-Ps-2N五元环端引入电子给体NH2使得进一步提高(1906.22×10-30 esu,33.44×10-30 esu每重原子)。从二维二阶非线性光学谱图可以明显看到:在外场下这些薁缺陷石墨烯纳米片展示出非常强的二阶非线性光学响应,特别是在约700nm～1000 nm的近红外区域内有较强的和频与差频,意味着这些材料在生物非线性光学领域有潜在的应用。综上所述,薁缺陷的引入能有效提高碳基纳米材料的非线性光学性质。本工作希望为设计新型非线性光学材料提供有用的信息。