V2O5/氮掺杂石墨烯复合材料的制备及其储锂性能研究

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五氧化二钒(V2O5)是一种具有层状结构的过渡金属氧化物,具有较高的嵌锂电位,用作锂离子电池正极材料时,具有比容量高、造价低的优点。但V2O5较差的离子和电子电导率会造成电池循环过程中严重的容量衰减,影响其进一步实际应用。针对上述问题,本文设计并构筑了三种不同结构的纳米V2O5/氮掺杂石墨烯复合材料。通过XRD、XPS、拉曼光谱、氮气吸脱附、SEM、TEM等结构、形貌表征,以及循环伏安、恒电流充放电、交流阻抗等电化学行为分析,研究其构效关系,发展高性能V2O5/氮掺杂石墨烯储锂材料。通过液相法制备V2O5·nH2O纳米线/氮掺杂石墨烯复合材料后,采用热处理工艺将V2O5·nH2O转化为正交相V2O5,得到V2O5纳米线/氮掺杂石墨烯复合材料。氮掺杂石墨烯不仅可以提高材料的电导率,还能防止纳米线结构在热处理过程中发生结构变化,提高材料的结构稳定性。上述结构特性有效提高了 V2O5的电化学性能。在100、200、500、1000和2000 mA g-1的电流密度下,V2O5纳米线/氮掺杂石墨烯复合材料的放电容量分别为273、242、206、181和161 mAh g-1。通过水热结合热处理法,将V2O5纳米颗粒嵌入三维氮掺杂石墨烯气凝胶导电网络中(V2O5/3DNG复合材料)。氮掺杂石墨烯形成的三维多孔导电网络不仅能够赋予材料优异电导性,还能够进一步改善材料与电解液的接触,促进离子传输。通过切割、压片处理得到的V2O5/3DNG自支撑电极可以直接用作锂离子电池正极,无需使用粘结剂、导电剂和金属导电集流体,简化了电池制备工艺。基于上述优点,V2O5/3DNG自支撑电极具有优异的倍率和循环性能。在电流密度100、200、500、1000和2000 mA g-1下的放电容量分别为290、268、238、206 和 162 mAh g-1。即使在 1000 mA g-1 下循环 500 次,V2O5/3DNG 的可逆容量仍然有134 mAh g-1。采用溶剂热法制备VO2中空微球并对其进行氮掺杂石墨烯的包覆,最后通过热处理将VO2氧化为V2O5得到V2O5中空微球/氮掺杂石墨烯(VOHS/NG)复合材料。V2O5中空微球由超薄纳米片组成。中空结构有利于缓解充放电过程中的体积变化,而超薄纳米片组成的薄壳能够与电解液更加充分接触,从而提高离子传输能力。氮掺杂石墨烯赋予材料优异导电能力的同时,还能够进一步提高材料的结构稳定性。用作锂离子电池正极材料,VOHS/NG复合材料在电流密度100、200、500、1000和2000 mA g-1下的放电容量分别为287、254、231、203 和 164 mAh g-1。中空微球具有作为载体的潜力,而V2O5又具有优异的多硫化锂锚定能力。因此,将VOHS/NG复合材料进一步用作锂硫电池正极硫的载体。其中,氮掺杂石墨烯的大比表面积可以快速吸附多硫化锂,而V2O5中空微球可以通过化学作用进一步对多硫化锂进行锚定。基于上述协同作用,VOHS/NG复合材料可以有效抑制多硫化锂的穿梭效应。此外,氮掺杂石墨烯的引入不仅可以提高离子和电子传输能力,其高韧性的特点可以与V2O5的中空结构一同有效缓解电化学过程中的体积变化。在0.1 C、0.2 C、0.5 C、1 C和2 C倍率下,VOHS/NG/S电极可以贡献出1488、1140、1040、924和746 mAh g-1的放电容量。
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