甲烷作为天然气的主要成分,是全球第二大破坏性温室气体,其温室效应是CO₂的20多倍。近年来,天然气汽车得到不断推广和普及,但未完全燃烧的甲烷排放至大气将导致环境污染。催化燃烧由于其工作温度低、效率高,被认为是去除甲烷最有效的途径之一。因此,寻找一种具有优异活性和较高热稳定性的催化剂是促进甲烷完全燃烧的关键所在。在过渡金属中,具有尖晶石结构的Co₃O₄基催化剂由于价格低廉、资源丰富且高活性等优点受到了研究人员的广泛关注。本文以Co₃O₄为研究对象,考察了前驱体、煅烧温度以及Zn O掺杂量对其催化燃烧性能的影响,并结合XRD、BET、SEM、TEM、XPS、H₂-TPR等一系列技术对催化剂的微观结构及物化性质进行系统表征,并探讨了其与性能之间的关系。主要内容如下:（1）采用沉淀法制备了一系列不同钴前驱体（硝酸钴、乙酸钴、氯化钴、硫酸钴）的Co₃O₄催化剂,结果发现由乙酸钴制备的Co₃O₄-Ac催化剂尽管比表面积较小,但其具有最佳的甲烷催化燃烧性能。表面分析结果表明,Co₃O₄-Ac催化剂具有较高浓度的Co²⁺和表面吸附氧,因此可以推断Co²⁺及表面吸附氧对甲烷催化燃烧有重要作用。另外,该催化剂也具有出色的稳定性、耐水性和循环性能。（2）通过改变制备过程中的煅烧温度,以期得到具有高比表面积的催化剂。结果发现煅烧温度对Co₃O₄催化剂的微结构和活性均有很大影响,随着煅烧温度的降低,催化剂的颗粒逐渐减小,而其催化活性逐渐增强。当煅烧温度为300oC时制得的Co₃O₄-300催化剂具有最小的颗粒尺寸和最大的比表面积。同时,XPS结果表明该催化剂表面也具有更多的Co²⁺和表面吸附氧物种。综上可以推断Co²⁺、表面吸附氧的浓度以及催化剂颗粒、比表面积均对甲烷催化燃烧起协同作用。（3）为了进一步提高甲烷催化燃烧性能,我们在上一章研究基础上以Zn为掺杂元素,通过共沉淀法制备了一系列Zn O（x）-Co₃O₄催化剂,并采用多种表征技术考察了催化剂的微结构与其催化活性之间的构效关系。XRD及XPS结果表明,当Zn O含量低于10%时,Zn离子进入了Co₃O₄的晶格提高了Co²⁺和表面吸附氧的浓度,在一定程度上提高了催化性能。但当掺杂量为x=50%时,Zn O（50）-Co₃O₄催化剂的活性明显下降,这可能是由于Co₃O₄表面活性位被过量Zn O覆盖并且样品颗粒极为团聚所致。值得注意的是,由Zn O掺杂量为5%、10%和20%时,三个催化剂具有相近且较优异的催化性能。结合XPS及H₂-TPR结果发现Zn O（10）-Co₃O₄催化剂具有最高浓度的Co²⁺和表面吸附氧物种,但其未表现出显著的优势可能是由于分散度以及样品比表面积的影响。由此,通过对以上样品的分析,我们认为合适的Zn O掺杂量可以有效提高Co₃O₄催化活性,其中Co²⁺和表面吸附氧物种在甲烷催化燃烧中起重要作用,同时催化剂的比表面积以及分散度等因素也不能忽视。