杂原子掺杂大豆秸秆基多孔碳的制备及其超级电容器性能

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超级电容器是介于传统电容器和电池之间的新型能量存储装置。超级电容器与传统电容器相比具有高的能量密度,与电池相比其具有高的功率密度及超长寿命。碳质材料被广泛用于超级电容器电极材料。制备高比表面积以及发达孔隙结构的多孔碳材料成为超级电容器电极材料的研究热点。生物质可再生、来源广泛且价格低廉,是制备多孔碳材料的首选碳源。本研究以大豆秸秆为碳前驱体,制备了一系列电化学性能优异的多孔碳材料,采用扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、物理吸附仪、X-射线衍射(XRD)仪、X-射线光电子能谱(XPS)仪、拉曼光谱(Raman)仪和接触角测定仪对多孔碳进行表征。研究内容和结果如下:(1)首先以硝酸镍为催化剂对大豆秸秆进行水热预处理得到互连纳米片,然后利用碳化、KOH活化对纳米片进行处理制备多孔互连碳纳米片(PICNs)。详细考察了水热温度、时长以及硝酸镍与大豆秸秆的质量比对PICNs电化学性能的影响。结果表明,PICNs独特的片状结构、高的比表面积以及适宜的杂原子含量保证了电解质离子进出电极材料的快速连续性,有利于提高碳材料的电化学表现。NNiSSC-400-700的比表面积和平均孔径为2223 m2 g-1和1.89 nm,N和O含量分别为5.08%和9.4%。NNiSSC-400-700在三电极系统中电流密度为0.5 A g-1时具有407 F g-1的高比电容,当电流密度增加到20 A g-1时仍具有78.62%的高电容保持率。在10,000次充电/放电循环后电容的维持率超过93%,说明NNiSSC-400-700具有出色的循环稳定性。另外,两电极系统测试中NNiSSC-400-700电极材料在功率密度为517.8 W kg-1时能量密度可达到36.11 W·h·kg-1,在10,000次循环后电容保持率为87.5%,表明其具有优异的循环稳定性和高的能量密度。(2)以大豆秸秆为碳前驱体,尿素为氮源,通过共水热预处理和随后的KOH活化制备了互连的多孔碳纳米薄片(IPCNs)。详细考察了尿素和大豆秸秆的质量比对IPCNs整体结构、孔径分布和表面元素组成的影响,以及活化温度对IPCNs碳骨架和孔径分布的影响。结果表明,IPCNs独特的孔分布结构提供了更多的活性位点和相互连接的离子传输路径,这有利于改善碳材料的电化学性能。N1SSC-700的比表面积高达2631 m2 g-1,总孔体积为1.23 cm3 g-1,N和O的掺杂量分别为3.02%和13.84%。IPCNs中合适的杂原子掺杂量不仅有利于缩短电解质溶液润湿电极材料的时间,而且有利于增加赝电容。因此,N1SSC-700在三电极系统和两电极系统的比电容分别达到325 F g-1和161 F g-1,并具有出色的倍率容量和循环稳定性。此外,在功率密度为0.51 kW kg-1时,N1SSC-700的能量密度高达22.36 W h kg-1。该论文有图56幅,表11个,参考文献154篇。
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