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石墨相氮化碳(g-C3N4)是氮化碳最稳定的同素异形体,作为一种备受关注的共轭聚合物,已经成为近年来的研究热点。由于其极具吸引力的电子能带结构,良好的物理、化学稳定性和原料来源广泛,在太阳能转换和环境修复领域作为可见光响应光催化剂引起了学术界广泛的关注。与此同时,g-C3N4具有的强荧光性,优异的生物相容性和无毒性,以及良好的分散性,大的比表面积,丰富的结合位点等诸多优良特性,使其在金属离子、有机化合物的荧光传感和吸附萃取等方向备受关注。
本文的第一部分,开发一种简单实用的离子液体基g-C3N4纳米流体-泡腾辅助-分散液液微萃取(NFET-DLLME)方法,结合高效液相色谱法(HPLC-FLD)检测大米中的五种双酚类物质。通过简单的热聚合法合成分散性良好的g-C3N4纳米片(CNNS),与离子液体复合,获得更高稳定性的纳米流体作为萃取剂,同时采用泡腾片取代传统有机分散剂实现萃取剂的分散。通过单因素方法优化泡腾片剂组成,离子液体种类,萃取剂组成,纳米流体体积,萃取温度和酸碱比例等对目标物萃取效率的影响。在最优条件下,目标分析物的回收率在87.6%-101.9%之间。检测和定量限分别在0.16-0.38μgL-1和0.53-1.27μgL-1的范围内。同时日内和日间相对标准偏差(n=6)在1.9%至6.1%之间,显示出良好的重现性。总体而言,NFET-DLLME方法具备微萃取省时且环保发展的潜力。
本文的第二部分,开发基于超薄g-C3N4纳米片(CNNS)的荧光“ON-OFF-ON”传感系统,用于顺序检测Ag+和巯基离子液体(THIL)。以[HSBMIM]Br为THIL代表,由于[HSBMIM]Br和Ag+之间的特异性结合导致CNNS表面官能团活化,使Ag+猝灭的CNNS荧光恢复到“ON”状态。考察溶液pH,孵化时间和CNNS浓度等因素对荧光猝灭、恢复的影响。分析荧光寿命,Zeta电位,Stern-Volmer常数和UV-vis吸收光谱,确定基于CNNS的“ON-OFF-ON”纳米荧光传感器的荧光猝灭和恢复机制。考察常见金属离子和咪唑基离子液体对该方法的干扰效应。结果表明,Ag+、[HSBMIM]Br先后加入引起CNNS荧光强度的猝灭、恢复的程度随着Ag+、THIL浓度的增加而增加,对Ag+和THIL的线性范围及检出限分别为15-450nM、4.16nM和15-360nM、4.28nM。常见金属离子及咪唑基离子液体对该方法检测目标分析物影响较小。该荧光检测方法在实际淡水和海水基质中具有高的提取回收率(90.3-107.9%)和良好的日内和日间精密度(2.3-5.6%)。综上所述,这种“ON-OFF-ON”传感平台经过验证,适用于快速,灵敏且经济有效地测定天然水体中的纳摩尔级巯基离子液体。
本文的第一部分,开发一种简单实用的离子液体基g-C3N4纳米流体-泡腾辅助-分散液液微萃取(NFET-DLLME)方法,结合高效液相色谱法(HPLC-FLD)检测大米中的五种双酚类物质。通过简单的热聚合法合成分散性良好的g-C3N4纳米片(CNNS),与离子液体复合,获得更高稳定性的纳米流体作为萃取剂,同时采用泡腾片取代传统有机分散剂实现萃取剂的分散。通过单因素方法优化泡腾片剂组成,离子液体种类,萃取剂组成,纳米流体体积,萃取温度和酸碱比例等对目标物萃取效率的影响。在最优条件下,目标分析物的回收率在87.6%-101.9%之间。检测和定量限分别在0.16-0.38μgL-1和0.53-1.27μgL-1的范围内。同时日内和日间相对标准偏差(n=6)在1.9%至6.1%之间,显示出良好的重现性。总体而言,NFET-DLLME方法具备微萃取省时且环保发展的潜力。
本文的第二部分,开发基于超薄g-C3N4纳米片(CNNS)的荧光“ON-OFF-ON”传感系统,用于顺序检测Ag+和巯基离子液体(THIL)。以[HSBMIM]Br为THIL代表,由于[HSBMIM]Br和Ag+之间的特异性结合导致CNNS表面官能团活化,使Ag+猝灭的CNNS荧光恢复到“ON”状态。考察溶液pH,孵化时间和CNNS浓度等因素对荧光猝灭、恢复的影响。分析荧光寿命,Zeta电位,Stern-Volmer常数和UV-vis吸收光谱,确定基于CNNS的“ON-OFF-ON”纳米荧光传感器的荧光猝灭和恢复机制。考察常见金属离子和咪唑基离子液体对该方法的干扰效应。结果表明,Ag+、[HSBMIM]Br先后加入引起CNNS荧光强度的猝灭、恢复的程度随着Ag+、THIL浓度的增加而增加,对Ag+和THIL的线性范围及检出限分别为15-450nM、4.16nM和15-360nM、4.28nM。常见金属离子及咪唑基离子液体对该方法检测目标分析物影响较小。该荧光检测方法在实际淡水和海水基质中具有高的提取回收率(90.3-107.9%)和良好的日内和日间精密度(2.3-5.6%)。综上所述,这种“ON-OFF-ON”传感平台经过验证,适用于快速,灵敏且经济有效地测定天然水体中的纳摩尔级巯基离子液体。