【摘 要】
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利用太阳光的能量直接分解水制备氢气,对缓解能源危机具有重要的意义。而在反应过程中,催化材料不可避免的会发生光腐蚀现象,影响催化性能,因此探究光腐蚀机制受到不少研究者的关注。本论文中,针对光生空穴腐蚀现象,我们分别通过助剂填充空穴和载体捕获空穴两种策略,提高光催化产氢反应中的催化剂的稳定性。我们以Ti O2和Cd S为模型催化剂,深入考察影响其光稳定性的因素,利用助剂添加、氧化还原性载体修饰以及异质
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利用太阳光的能量直接分解水制备氢气,对缓解能源危机具有重要的意义。而在反应过程中,催化材料不可避免的会发生光腐蚀现象,影响催化性能,因此探究光腐蚀机制受到不少研究者的关注。本论文中,针对光生空穴腐蚀现象,我们分别通过助剂填充空穴和载体捕获空穴两种策略,提高光催化产氢反应中的催化剂的稳定性。我们以Ti O2和Cd S为模型催化剂,深入考察影响其光稳定性的因素,利用助剂添加、氧化还原性载体修饰以及异质结构建的方式,有效地抑制光生空穴与催化剂的氧化反应,显著提高了催化剂的稳定性,同时探究并提出可能的光腐蚀抑制机制。本研究工作的开展为提高催化剂的光稳定性提供了理论指导以及新的思路。具体研究内容如下:（1）利用光沉积的方法,将不同电性的铂源光还原成Pt负载在Ti O2上制备Pt-Ti O2催化剂,探究了助剂铂源的电性对光解水产氢反应中催化剂稳定性的影响机制。研究结果表明,当助剂铂源(Pt Cl62-)带负电荷时,可以有效地提高Ti O2的稳定性。我们通过一系列表征技术揭示了反应机制。XRD,BET,ICP以及TEM等分析手段表明催化剂的晶粒尺寸、比表面积及Pt含量等没有明显的差异。但是通过XPS谱图可以发现反应后的Ti O2中氧缺陷最多,而加入带负电的助剂铂源(Pt Cl62-)后,Pt-Ti O2中氧缺陷明显减少;同时,相比于其它铂助剂,Pt Cl62-助剂的Pt-Ti O2的Raman信号蓝移较小,说明静电吸引作用促使Pt Cl62-最大程度地占据并修复Pt-Ti O2中氧缺陷。本工作通过不同电性铂助剂的添加,填充了反应过程中由于光腐蚀导致Ti O2产生的体相氧缺陷,进而提高了Pt-Ti O2催化剂的稳定性,建立了稳定性与助剂电性、氧缺陷之间的关系,为高稳定性的钛基光催化剂的设计提供理论基础。（2）通过热注射法成功合成了Cd S量子点,再将其分别负载在暴露不同晶面的Ce O2表面。光催化产氢反应的活性和稳定性结果表明Cd S/Ce O2{110}的性能最好,其次是Cd S/Ce O2{100},Cd S/Ce O2{111}最差。我们通过一系列表征技术揭示了反应性能差异的根本原因,发现由于界面间的电子作用,Cd S/Ce O2{110}催化剂中的Cd S价带上空穴会转移到Ce O2表面,而Ce O2中的Ce3+/Ce4+氧化还原电对消耗空穴,进而抑制Cd S的腐蚀;此外,在内建电场的作用下,Cd S/Ce O2{110}形成Z型异质结,从动力学上促进水还原成氢气。本工作主要通过载体Ce O2{110}转移并消耗光生空穴,从而抑制Cd S的光腐蚀,提高光催化剂的稳定性。
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