近年来,多铁性材料由于具有磁电耦合效应和丰富的物理机理,以及在逻辑电子器件、传感器和存储器等领域的潜在应用而受到广泛关注。从基础研究的角度,磁有序和铁电有序的强耦合以及两者相互耦合的微观机制是当前亟需解决的问题。从实际应用的角度,具有室温磁电耦合的多铁性材料有望应用于“电写磁读”的多态存储器。由于多铁性材料中的铁电性和磁性在电子结构上存在互斥性,探寻新的强耦合材料体系颇为困难。然而,化学掺杂和高压调控是调节磁相互作用的有效实验手段,因此本论文主要以这两种实验手段来调控六角铁氧体和M2Mo3O8（M:3d过渡金属）的磁学、介电以及磁电耦合性能。1.六角铁氧体Ba0.5Sr1.5Co2Fe11Al O22多晶样品通过固相烧结法制备,并且系统地研究样品在不同温度和磁场下的磁结构及其磁电耦合性能。该样品具有远高于室温的磁有序温度。同时,样品在室温下具有可调节的锥形磁结构和良好的磁电耦合性能,并在室温下实现电场调控磁性。此外,动态和静态磁电耦合性能表明该样品在低温下具有线性磁电耦合效应,而在高温下具有非线性磁电耦合效应。2.六角铁氧体Ba2-xSrxCo2Fe11Al O22（x=1.2,1.6）单晶样品通过助熔剂法制备,并且系统地研究两个掺杂样品在不同温度和磁场下的磁结构及磁电耦合性能。低Sr（x=1.2）掺杂样品中的多铁性磁结构（FE3）在接近室温时出现,而在高Sr（x=1.6）掺杂样品中,出现FE3相的温度却降低至100 K。FE3相时的电极化强度与磁场（P-H）曲线类似于奇函数的形状,并且磁化强度与电场（M-E）曲线呈线性变化,这两者表明样品具有较强的线性磁电耦合效应。随着温度升高,能量势垒降低,低磁场下的磁结构由FE3相逐渐转变成交替纵向锥（ALC）相。在室温区间,两个样品的主要磁结构为ALC相。类似蝴蝶状的P-H曲线和M-E曲线表明样品具有较强的二阶磁电耦合效应。3.六角铁氧体Ba0.4Sr1.6Mg2Fe12O22单晶样品通过助熔剂法制备,并且系统地研究样品在不同压强、温度和磁场下的磁结构、介电性能和磁电耦合性能。随着压强增加,FE3相的磁电耦合性能逐渐降低。然而,在0.7 GPa时,样品出现高压诱导的铁电相（FE′相）,并且随着压强的升高,由FE′相诱导产生的磁电耦合性能增强。将压强进一步增加到4.32 GPa,高压增强易磁面的各向异性,样品可能产生常规螺旋磁结构,从而磁电耦合效应消失。4.Ni2-xFexMo3O8（x=0,0.5,1.0,1.5）单晶样品通过化学气相传输法制备,并且系统地研究其晶体结构、磁结构和磁电耦合性能。随着Fe掺杂量的增加,晶体结构的类型并未改变,然而,反铁磁转变温度升高,反铁磁交换相互作用增强,自旋翻转所需的的磁场减小,反铁磁有序诱导的电极化强度增强,同时,磁场对由反铁磁有序诱导的电极化强度逐渐从抑制变为促进。此外,在反铁磁区域存在的二阶磁电耦合响应和在自旋翻转区域存在的线性磁电耦合响应也清晰地证明磁场驱动电极化的磁电耦合性能。与此同时,在反铁磁温度之下,磁化强度与电场曲线几乎呈线性变化,表明样品具有较强的线性逆磁电耦合效应。