紫外光催化分解硫化氢制氢的研究

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本文以特征波长为253.7 nm的紫外光(UVC)作为光源,进行了紫外光液相直接分解H2S制氢和催化分解H2S制氢以及气相直接分解H2S制氢的研究。在液相分解H2S制氢(简称UVC-H2S-H2)实验中,以Na2S/Na2SO3混合水溶液作为反应介质,考察了反应介质中硫的存在形式、Na2S溶液的浓度、反应介质的pH值以及连续通入H2S的流量等反应条件对UVC-H2S-H2的影响。结果表明,UVC可以在无催化剂条件下直接分解H2S制氢。当以0.6 mol/LNa2S溶液为反应介质,以25 mL/h流量连续向反应介质中通入H2S时,UVC-H2S-H2产氢速率可达3.0 mL/W·h;光催化分解H2S制氢实验中,以纳米TiO2-P25作为光催化剂,考察了UVC分解H2S制氢和TiO2光催化分解H2S制氢的协同作用以及UVC催化分解H2S制氢的实验条件,包括光催化剂的用量,反应溶液溶氧,H2S的连续通入等对产氢结果的影响。实验结果表明,TiO2可以促进UVC分解H2S制氢反应;反应溶液溶氧量的降低和H2S的连续通入可以提高反应体系的产氢量。当以250 mL 0.1 mol/LNa2S溶液为反应介质,TiO2加入量为0.05 g,并以40 mL/h速率连续通入H2S时,UVC催化分解H2S的产氢速率可达4.04 mL/w·h。在气相直接分解H2S气体制氢实验中,考察了不同浓度的H2S气体转化率和时间的关系,并对反应机理模型和动力学方程进行了研究。结果表明,UVC可以在无催化剂条件下直接分解H2S气体,高于液相光分解H2S制氢的分解效率。在实验条件范围内,在光照强度一定的情况下,初始浓度越高,反应速度越快,反应为一级反应。
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