【摘 要】
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过渡金属氧化物(TMO)中的强关联电子效应是凝聚态物理长期以来研究的难题。其中金属-绝缘体转变(MIT)行为以及二氧化钒(VO2)中快速可逆的相变行为已引起人们的广泛关注。尽管VO2相变机制仍存在争议,但在过去的几十年中,人们在VO2相变调制上付出了很大的努力,以此来解决限制其实用化的瓶颈问题——高于室温的相变温度。近年来,在众多相变调制方法中,电场门控调制因可控和可逆的特性备受欢迎。但是因为VO
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过渡金属氧化物(TMO)中的强关联电子效应是凝聚态物理长期以来研究的难题。其中金属-绝缘体转变(MIT)行为以及二氧化钒(VO2)中快速可逆的相变行为已引起人们的广泛关注。尽管VO2相变机制仍存在争议,但在过去的几十年中,人们在VO2相变调制上付出了很大的努力,以此来解决限制其实用化的瓶颈问题——高于室温的相变温度。近年来,在众多相变调制方法中,电场门控调制因可控和可逆的特性备受欢迎。但是因为VO2的离子俘获,电场门控研究还存在响应时间慢和稳定性差等问题。因而本文聚焦于材料设计以提升离子迁移稳定性,并开发一种全固态门电路器件探索作为电子器件的潜力,来解除离子液体门控在实际应用封装中的限制。研究的具体内容和结果概括如下:(1)通过电场门控实现了 VO2的动态连续相变,门控时间仅需2.5 min,可用于电-热双响应智能窗。此外在这项工作中,针对离子俘获导致的稳定性差的问题,引入了 LiF层来设计复合薄膜(VO2/LiF)。借助LiF高模量和电化学稳定特性来适应VO2晶格膨胀防止脱落。其次,LiF中较低的Li+离子势垒帮助Li+离子在LiF晶界有序快速迁移,从而有效抑制Li+离子在VO2晶格中的积累。基于此,复合薄膜的迁移稳定性提升了 5倍。(2)利用酸刻蚀手段对VO2薄膜进行表面改性获得表面孤立状纳米颗粒和内部连续薄膜的形貌,该形貌有效减少了光吸收而体现出高可见光透过率(Tum(?)60%)和太阳能调节能力(ΔTsol(?)8.5%)。由于改性后表面的纳米颗粒增加了薄膜的比表面积和离子渗透通道,因此该薄膜在门控系统中表现出提升了的离子调制能力和离子迁移稳定性。(3)将基于LiC1O4的光固化电解质作为器件粘合剂和离子源,设计VO2基全固态门控器件。通过磁控溅射方法调整各层薄膜的制备条件和厚度,结合电阻、TCR和电化学性能(循环伏安曲线和交流阻抗谱)得出性能最优的器件结构ITO/SiO2/VO2/LiClO4/ITO。通过离子调控和宽温度的动态响应以及温度预警实验验证了该器件作为温度传感元器件的潜力。离子调控实现的连续相变温度可满足多情况下的示警温度阈值(从68.65℃~49.96℃~完全金属化),而相变前电阻与温度的线性关系则可作为精准电阻用于生物医疗等高精尖场景。
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