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羰基化合物是大气中常见的一类有机污染物,是大气光化学反应的重要中间体,其光解是大气中羟基自由基的主要来源。一些羰基化合物由于其本身是有毒的空气污染物、致癌物以及人体器官的刺激物而受到关注。本文在建立相关羰基化合物检测方法的基础上,研究了羰基化合物在城市大气、森林大气以及植物排放物中的浓度水平。
论文主要包括以下四个部分:
一.综述了大气中羰基化合物的特性、来源、作用及危害,阐述了大气中羰基化合物的分析检测方法、研究现状及展望。
二.国内首次建立了一套有效检测大气中32种常见羰基化合物的液相双质谱检测方法(LC-ESI-MS/MS)。方法的线性、重现性和回收率都达到了痕量分析的要求,方法的检测限在0.4-9.4 ng/m3之间。
三.在建立LC-ESI-MS/MS方法的基础上,分别对广东省鼎湖山自然保护区和海南省三亚尖峰岭国家森林公园大气中羰基化合物的含量进行了初步研究。结果表明,鼎湖山空气中含量最高的是丙酮,其次是乙醛和甲醛。三亚尖峰岭两个采样点的空气中则检测出了高浓度的甲醛和乙醛,推断存在人为污染。相关性分析表明,三亚尖峰岭天池大气中甲醛与其他羰基化合物之间的相关性较差,存在人为来源。三亚尖峰岭雨林谷大气中甲醛、乙醛、丙醛、丙酮和异丁烯醛之间有较好的相关性,其余羰基化合物之间存在较好的相关性。鼎湖山大气中,仅丙酮与其它羰基化合物之间的相关性较差,推测应该是某些树种对丙酮有较大量排放的原因导致。
四.结合流动式动态采样法,用LC-ESI-MS/MS检测方法国内首次对鼎湖山三种植物的羰基化合物排放情况进行了研究。在鼎湖山貂皮樟、橄榄树和锥栗树排放的羰基化合物中,甲醛、乙醛、丙酮、正辛醛、正壬醛/2-壬酮和正癸醛是主要排放物。貂皮樟和橄榄树羰基化合物排放速率与气温和光照强度有着密切关系,光照强,气温高时,两种树种的羰基化合物排放速率也相应增加。