【摘 要】
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含氮化合物作为一种重要的化学物质,在天然产物,药物,农用化学品和材料科学中广泛存在。因此,在温和反应条件下选择性形成C-N键策略引起了合成化学家的极大关注。从现代有机合成的观点出发,对C-C键断裂/胺化的策略,由于其产物同时具有羰基和酰肼官能团片段而被广泛用于复杂化合的快速构建当中。根据相关报道,本文对C-N键的构造提出了一种新型的合成方法,在可见光参与下,三氯化铈作为催化剂,使环仲烷醇的氧β-位
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含氮化合物作为一种重要的化学物质,在天然产物,药物,农用化学品和材料科学中广泛存在。因此,在温和反应条件下选择性形成C-N键策略引起了合成化学家的极大关注。从现代有机合成的观点出发,对C-C键断裂/胺化的策略,由于其产物同时具有羰基和酰肼官能团片段而被广泛用于复杂化合的快速构建当中。根据相关报道,本文对C-N键的构造提出了一种新型的合成方法,在可见光参与下,三氯化铈作为催化剂,使环仲烷醇的氧β-位碳碳键氧化裂解,中间体加成到偶氮类化合物上实现胺化。通过设计出的催化循环过程,在市售LED光源下即可有效的构造含氮杂环化合物,便于进一步的广泛应用。通过不断对体系条件的筛选和优化,标准底物产率稳定在90%以上,且重复性较好,并对不同类型底物进行操作,均能得到预期产物,使其在构建其它大型复杂分子或在连续合成中的应用打下了坚实的基础。借助各类仪器进行相关机理实验,将采集到的数据与反应事实相结合,提出了内部的循环机制,补充了相关光催化氧化还原催化机理。整个反应具有操作性强,原料易得,高效,绿色,环保等优点,为其在实际生产中的应用提供了坚实的理论基础。
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