【摘 要】
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由于化石资源的日益枯竭和国家对“双碳”目标的实施,亟待开发新能源尤其是可再生能源来代替目前的化石资源。木质纤维素作为一种储量丰富、来源广泛的可再生资源,其高值化利用具有重要的研究意义。木糖是木质纤维素中半纤维素的主要组成部分,其多羟基的结构赋予了它较活泼的化学性质,但也对其高效定向转化带来了一定的挑战。木糖催化加氢/氢解制木糖醇/二元醇是木糖高值化利用的重要途径,设计出高效、稳定的催化剂以及选择断
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由于化石资源的日益枯竭和国家对“双碳”目标的实施,亟待开发新能源尤其是可再生能源来代替目前的化石资源。木质纤维素作为一种储量丰富、来源广泛的可再生资源,其高值化利用具有重要的研究意义。木糖是木质纤维素中半纤维素的主要组成部分,其多羟基的结构赋予了它较活泼的化学性质,但也对其高效定向转化带来了一定的挑战。木糖催化加氢/氢解制木糖醇/二元醇是木糖高值化利用的重要途径,设计出高效、稳定的催化剂以及选择断裂C-C和C-O键是实现木糖高值化利用的关键问题。本论文以木糖为底物,设计了三种负载型金属催化剂,分别将木糖转化为木糖醇/二元醇,并结合氮气吸附-脱附,XRD,TEM,XPS等表征手段分析了催化剂的表-界面结构,获得了催化剂组成结构与其催化性能的关系。具体工作如下:（1）以木屑为碳源,K2CO3为活化剂,NH3为氮源制备了掺氮活性炭载体（NC）,并通过浸渍法制备了Ru/NC催化剂,考察了载体炭的孔隙结构以及表面结构对催化剂木糖加氢性能的影响。结果表明,催化剂的比表面积、氮物种的种类和分布对Ru纳米粒子的价态分布和分散状态具有重要影响,从而影响其木糖加氢性能。Ru/NC-800-1.5催化剂具有最高的催化加氢活性,在120℃,2 MPa氢气压力,反应时间0.5 h的条件下,木糖的转化率为71.4%,木糖醇产率为71.2%,延长时间至2 h可以达到100%的木糖的转化率和98.5%的木糖醇产率。（2）以湿法浸渍制备了Cu-Re/AC催化剂,研究了不同Cu/Re比、负载量和还原温度对催化剂表面结构以及木糖氢解反应的影响。结果表明,Re物种的加入使催化剂具有选择性断裂木糖的C-C键和C-O键的能力,从而提高了催化剂中二元醇的产率。20%Cu-Re（5:1）/AC-450催化剂表现出了最佳的木糖氢解活性,乙二醇和1,2-丙二醇总产率最高为17.7%。考察了不同助剂对木糖氢解的影响,结果表明,CeO2作为助剂时对木糖氢解具有促进作用,乙二醇和1,2-丙二醇总产率提高至25.8%。（3）以等体积浸渍法制备了Ni-W/CeO2催化剂,通过改变Ni/W比、载体类型、负载量等调控催化剂的木糖氢解活性。结果表明,W物种的加入促进了木糖发生反羟醛缩合反应,提高了催化剂选择性断裂C-C和C-O键的能力,提高了二元醇的产率。5%Ni-W（10:6）/CeO2-A催化剂的活性最高,在180℃,4 MPa氢气压力,反应时间为2 h条件下,乙二醇和1,2-丙二醇的产率分别为14.6%和32.6%。当底物为木聚糖时,乙二醇和1,2-丙二醇产率可达17.4%和41.3%。
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