柴油机以低油耗、高功率和耐久性的优势而得到广泛的应用,然而柴油机排放的颗粒物(PM)和氮氧化物(NOx)给环境和人类健康带来了严重的危害。由于柴油机内PM和NOx的控制存在trade-off的关系,即降低NOx排放会导致PM排放增加,反之亦然。由于传统的处理技术难以满足日益严格的排放法规,开发通过催化后处理同时去除PM和NOx的技术是很有发展前景的柴油机排放控制新途径。本文通过程序升温反应技术对钙钛矿型催化剂在富氧条件下同时催化去除模拟柴油机尾气中的PM和NOx进行了实验研究;并以壁流式蜂窝陶瓷微粒过滤器(DPF)颗粒作为载体负载钙钛矿型催化剂,将负载催化剂的DPF颗粒置于实际柴油机排放尾气中挂烟后,研究其对NOx和实际柴油机尾气中PM的同时催化去除作用;另外,还进一步考察了DPF负载钙钛矿型催化剂对于实际柴油机尾气中的PM和NOx的同时去除效果。具体如下:1.研究了钙钛矿型La-Mn-O体系的催化活性,考察了不同K和Cu取代对PM-NOx同时催化去除活性的影响。利用程序升温反应技术,用炭黑模拟柴油机排放的PM,以NO模拟尾气中的NOx进行实验。结果表明:K和Cu的取代有助于提高La-Mn-O催化剂的活性;850℃煅烧温度合成的钙钛矿型催化剂La0.8K0.2Cu0.05Mn0.95O3(以下简称LKCM)的催化活性最高,碳黑的起燃温度降低220℃左右(约为270℃),最大的NOx→N2转化率为34.4%,表现出良好的PM和NOx同时催化去除性能。2.用高温固相反应方法合成钙钛矿型LKCM复合金属氧化物催化剂,并利用XRD、BET比表面积分析等手段,探讨了催化剂、载体和中间层的组成、结构等材料特性,以及催化剂的涂覆工艺等对其结构和性能的影响。采用大比表面积的γ-Al2O3作为催化剂载体中间层,尝试用不同负载方法以及不同的催化剂/中间层比例负载到DPF表面。结果表明:PM燃烧得到的程序升温反应曲线是多峰曲线,PM的去除和NOx的还原在相同的温度范围内产生。在LKCM催化剂的作用下,具有显著的PM-NOx同时去除催化反应活性,能够明显地降低反应物NOx的浓度以及PM的起燃温度和燃尽温度,NOx在较低温度和较高温度下分别被可溶性有机物和干碳烟还原。3.经过不同的负载方法的比较发现,在保持LKCM量不变的条件下,改变γ-Al2O3中间层的量不能明显改善催化剂与PM的接触条件,对催化剂活性的影响不大;而在保持γ-Al2O3中间层不变的条件下,随着LKCM催化剂量的增大,催化剂能更好地覆盖在载体表面上,同时去除PM和NOx的性能提高。淤浆法负载的催化剂不够均匀,有的被γ-Al2O3中间层所包裹,影响了与PM的接触;而浸渍法使催化剂负载得更加均匀,增大了催化剂和PM的接触面积,有利于PM和NOx在催化剂作用下反应。4.建立了实际柴油机排放同时催化去除的实验台架,对PM-NOx同时去除的催化反应特性和反应效果进行了试验研究。结果表明,PM和NOx的去除率随温度变化而变化,温度高时PM能得到再生,能保持较高的PM去除率;温度降低时PM在DPF上积聚,去除率有所降低。而在PM积聚时,NOx去除率略有上升,但温度过低时PM和NOx的反应活性有所下降。值得注意的是,负载LKCM催化剂和γ-Al2O3中间层的DPF有很好的PM-NOx同时去除效果,在排气温度范围内能保持较高的PM-NOx去除率。研究表明,该技术路线集“PM的捕集、PM的催化氧化和NOx的催化还原”于一体,可以实现在排气温度时保持较高的PM和NOx去除率,是一项很有发展前途的柴油机排放后处理技术。