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氮氧化物(NOx)是造成酸雨、酸雾、光化学烟雾、温室效应和臭氧层破坏等诸多环境问题的主要大气污染物之一,并且能够危害人体健康。氨法选择性催化还原(SCR)技术由于具有高效性、选择性和经济性,因此成为烟气脱硝的一种有效措施。催化剂是SCR技术的核心,而催化剂中毒失活是催化剂研究面临的一大难题。
本文采用溶胶凝胶-浸渍法制备了以陶瓷颗粒为骨架的纳米级V2O5-WO3/TiO2(C)催化剂,采用浸渍法模拟碱(土)金属中毒,研究了中毒作用对催化剂脱硝活性的影响,运用TEM、XRD、H2-TPR、XPS、NH3-TPD技术表征分析了碱(土)金属对催化剂的失活作用。实验表明碱(土)金属K、Na、Ca能够明显降低催化剂脱硝活性,350℃时,K、Na中毒催化剂活性降低了约30％左右,Ca中毒催化剂降低了20％。XPS结果表明碱(土)金属没有改变催化剂表面物种组成,催化剂成分在中毒前后均以V2O5为活性物质,同时TPR、XPS结果表明钾的加入降低了催化剂表面的氧化能力,主要影响了催化剂表面的吸附氧。NH3-TPD分析表明K、Na、Ca能够减少催化剂表面活性酸位,催化剂活性与催化剂表面中强氨气吸附位数量具有线性关系。
本文还对所制备的V2O5-WO3/TiO2(C)催化剂进行了砷中毒研究。采用砷蒸气发生器使催化剂预中毒,研究了中毒作用对催化剂脱硝活性的影响,运用NH3-TPD、H2-TPR、XPS技术表征分析了砷对催化剂的失活作用。实验表明碱砷能够明显降低催化剂脱硝活性,但不影响催化剂表面酸性。H2-TPR、XPS分析显示催化剂砷中毒后,表面活性物质V2O5向VOx转变,降低了催化剂活性。
对比研究了以助剂MoO3替代WO3对催化剂抗碱金属能力的影响,结果表明V2O5-MoO3/TiO2(C)具有较好的抗碱金属能力；TiO2-SiO2复合载体相比TiO2具有更大的比表面积和显著增强的酸性,进一步采用溶胶凝胶-浸渍法制备了V2O5-MoO3/TiO2-SiO2(C)催化剂,脱硝活性测试表明当SiO2掺杂比例为9％时,催化剂表现出良好的抗碱金属性能。