高质量介孔碳的批量合成及载体物理性质对Pd催化Heck偶联反应的影响

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介孔碳是一类新型的介孔材料,具有大的比表面积和孔体积、高的机械稳定性和化学稳定性、良好的导电性等特点,在分离、生物医药、催化、吸附和电化学等领域有着广泛的应用前景。目前,引起科学家们的广泛关注并取得了丰硕成果。从单一组分的氧化硅、金属氧化物、有机聚合物以及碳的介孔材料到复合物碳-氧化硅、有机聚合物-氧化硅、碳-氧化钛介孔材料等的合成。这些成就的取得更扩大了有序介孔材料的应用范围及应用前景。在诸多应用领域日益增加的需求量要求实现介孔材料的规模化生产,研究经济、合理的方法,实现有序介孔材料的规模化生产有利于极大的推动其实际应用的进程,表现出了非常重要的现实和经济意义。Heck偶联反应代表了钯催化的交叉偶联反应的最高成就之一,反应新颖独特,在有机合成方法学的最前沿取得了重大突破,这些新方法在有机合成领域得到了普遍应用。Pd催化剂催化该反应自20世纪70年代被发现,一直是科学家们关注的焦点,从传统的均相催化剂到非均相催化剂再到介孔催化剂做了诸多研究,但是对于催化剂载体物理性对该反应的影响研究还是非常有限。因此研究Pd催化剂不同载体物理性质对Heck偶联反应的影响,对Heck反应起着非常重要的实际及理论意义。全文共分三章,第一章为文献综述,主要介绍了介孔碳材料的发展以及研究现状以及Heck偶联反应的发展及前景。论文第二章报道在前人科研的基础上合成开发了一种后处理合成高质量介孔碳的方法,利用商品化的原料先有序的介孔碳-氧化硅材料,然后用NaOH溶液将氧化硅刻蚀,以到达扩孔的目的。从而改善介孔的孔性质得到高质量的介孔碳材料。同时针对性地研究了这些材料在吸附方面的应用。论文第三章用后负载的方法,将Pd负载在氨基功能化的不同介孔氧化硅载体上,合成了Pd/NH2-KIT-6、Pd/NH2-SBA-15和Pd/NH2-MCM-41,然后将它们应用到Heck反应。并进一步研究Pd催化剂不同载体物理性质对Heck偶联反应的影响,有望对今后研究Heck反应发挥着巨大的作用。
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