改性生物质竹炭对有机污染物的吸附降解研究

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随着人类的进步和发展,含有有机污染物的废水过量排放到环境中已成为世界范围内的主要问题,对生物和环境构成了重大威胁。通过对生物质废料的再利用,开发出一种低成本的吸附剂已成为国内外研究的热点。竹子作为我国丰富的生物质资源被广泛用于药食、建筑和生态等领域。因此,本文以竹子为原料,通过高温碳化和化学改性制备了磁性生物质竹炭(MBC)、壳聚糖改性生物质竹炭(CS-BBC)和Fe-Ni MOF负载的生物质竹炭(Fe-NiMOF/BBC),并对MBC的吸附性能、CS-BBC的吸附性能以及Fe-Ni MOF/BBC的吸附和光催化降解性能分别进行探究,具体内容如下:(1)采用共沉淀法制备磁性竹炭(MBC),并对罗丹明B(RhB)进行吸附研究。通过扫描电子显微镜(SEM)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、比表面积(BET)、热重分析(TGA)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)和等电点测定pHzpc对MBC进行一系列表征。通过静态吸附实验探究了不同外界条件对MBC吸附RhB的影响。研究结果表明,离子强度对其吸附量几乎无影响,MBC在较宽的pH区间(4-12)内有着良好的吸附效果,303 K时单位吸附量可达756 mg·g-1,360 min即可吸附平衡。通过吸附等温线和动力学模型拟合可知MBC对RhB的吸附是化学吸附控速且包含离子交换的多分子层非均相吸附过程,吸附作用力以氢键、π-π堆积和静电引力为主。采用75%乙醇三次循环再生后,MBC的再生率依旧可以达到70%。(2)采用壳聚糖改性制备壳聚糖改性竹炭(CS-BBC)并进行表征,对四环素(TC)进行吸附实验探究。通过SEM、FT-IR、XPS和pHzpc对CS-BBC的表面形貌及结构进行表征。通过静态吸附实验探究了不同条件对CS-BBC去除TC的影响。结果表明Ca2+会对CS-BBC吸附TC的吸附量造成负影响,其中在pH=6时吸附量达到最大值348 mg·g-1(303 K),240 min即可达到吸附平衡。利用吸附动力学和等温线模型对吸附过程拟合,结果表明CS-BBC对TC的吸附是化学吸附控速且包含物理吸附的多分子层非均相吸附过程。吸附作用力以静电引力为主且包含氢键和π-π堆积。采用0.1M NaOH溶液进行三次循环再生证明CS-BBC具有良好的再生能力。(3)基于Fe-Ni MOF优异的可见光吸收活性,通过溶剂热法合成了复合材料Fe-Ni MOF/BBC,并探究其对亚甲基蓝(MB)的吸附降解性能。通过SEM、XRD、TGA、FT-IR、UV-Vis DRS 和 pHzpc 对 Fe-Ni MOF/BBC 的形貌和性质进行表征。分别探究了不同条件下Fe-Ni MOF/BBC的吸附和光催化降解性能。实验结果表明,当pH=3时,25 min即可将MB降解完全。经过五次循环降解后,Fe-Ni MOF/BBC仍具有较好的降解效果。通过探究Fe-Ni MOF/BBC对MB的光催化降解机理,发现羟基自由基、超氧阴离子自由基、空穴和电子这四种活性物质都参与了降解过程。
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