【摘 要】
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人们已经深刻认识到硫元素在配位化学领域中的重要指导作用,因而学术界对以硫为有机配体构筑的金属有机配合物的理论研究和实际应用展开了广泛的探索。其中,巯基氮杂环配体因同时含有包括S原子和N原子在内的-N=C-SH（?）-NH-C=S互变功能团为新型配合物的设计与合成提供了多样的配位中心以及配位模式。鉴于有机片段对其所指导的配合物在构筑过程中存在的极大影响,同时区别于常见的羧酸类大共轭体系组装配合物的思
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人们已经深刻认识到硫元素在配位化学领域中的重要指导作用,因而学术界对以硫为有机配体构筑的金属有机配合物的理论研究和实际应用展开了广泛的探索。其中,巯基氮杂环配体因同时含有包括S原子和N原子在内的-N=C-SH（?）-NH-C=S互变功能团为新型配合物的设计与合成提供了多样的配位中心以及配位模式。鉴于有机片段对其所指导的配合物在构筑过程中存在的极大影响,同时区别于常见的羧酸类大共轭体系组装配合物的思路,本文选用2-巯基异烟酸（H2L）为连接体,在不同溶剂体系中通过溶剂热策略构筑了5个独特的新式配位化合物,并利用多种测试手段对其结构和性能完成探究,主要内容如下:1.以Ⅷ族元素Co和Ni为金属中心,在乙腈和水的混合体系中,使用乙二胺（en）作为p H调节剂,通过调控H2L的去质子化程度分别合成了两种具有相同空间构型的簇状配位聚合物:{[Co2（L）4]·4H2O}n（1）、{[Ni2（L）4]·4H2O}n（2）。配合物1-2通过氢键、π…π堆积等分子间作用力呈现出迷人的三维网络结构。简单讨论了1-2随温度变化的磁学性质,结果表明二者均具有反铁磁性相互作用。此外,考虑到以Co/Ni为节点的配合物电极材料在超级电容器领域展现出的广阔前景,1-2的电化学性能被进一步测试。在KOH（1 M）电解液中搭建三电极体系,分别完成金属盐种类和负载量对电极电容影响的探究实验,结果表明电极材料2较1表现出了更为优异的电子传输和储存的能力(0.5 A g–1:745 F g–1)以及理想的循环稳定性(3000 cycles,1 A g–1:86.9%),这极大地丰富了Co/Ni基配位化合物在电化学行业的设计方案。2.以过渡元素Pb、Zn、Cd为金属节点,和H2L在甲醇-乙腈混合体系中合成了3个具有特定荧光性能的配合物:{[Pb LO2]·2H2O}n（3）、{[Cu3L6（en）]·3H2O}n（4）、{[Cu6Cd3（L）6（en）]·3H2O}n（5）。配合物3中的巯基部分被巧妙的氧化为-SO2。4-5因Cu（I）源的引入形成了具有典型Cu6S6稳定结构的金属有机框架。Cu6S6簇的形成充分利用了S与另一金属Cu之间良好的结合能力,和d10过渡金属相互连接后得到具有三维多孔结构的拓扑网络。紫外灯照射下,观察到固态样品3呈现明显的黄光发射,同时4-5具有明亮的红光。进一步记录了4-5在纯水环境中对系列硝基化合物（硝基苯、2-硝基甲苯、4-硝基甲苯、2-硝基苯酚、4-硝基苯酚）的荧光传感效果,较高的猝灭常数以及较低的检测限表明4-5可以作为荧光探针服务于水样中硝基化合物的识别与检测,这对水质安全性的监测具有十分重要的意义。详细的荧光猝灭机理被提出,为实验数据提供了有力支撑。
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