基于染料嵌层超分子囊泡的新型二氧化硫荧光传感体系的设计

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生物囊泡(如细胞膜)可在相互隔离而又选择性流通的内、外水相间实现效率惊人的物质输送、浓缩及分离,生物体的很多功能都是通过物质的跨膜运输实现的。通过对生物囊泡结构的模拟来构建新的化学传感模式,不仅可望获得传感性能上的革新,而且为认识生命现象的化学本质提供了重要途径。在本论文中,借鉴细胞膜的结构,通过多维度协同的分子自组装,我们构筑了一类具有荧光应激响应功能的新型超分子囊泡。与生物囊泡不同的是,我们在脂层中间嵌入了一层带有刺激物识别基团和荧光信号基团的氢键聚合物,在保持膜层流动性(全部由小分子自组装而成)的基础上,氢键聚合网络的强叠堆趋势将大大降低成囊的临界浓度,促进囊泡结构的稳定性。我们研究了此类囊泡的组装模式和改性策略,并以二氧化硫的传感为例,利用囊泡应激反应的特殊动力学,建立一种具有快速、灵敏响应的荧光传感新模式。论文共分为五章:第一章主要介绍了仿生超分子自组装的研究概况、生物囊泡的结构与功能以及染料嵌层超分子囊泡的研究进展。在此基础上,提出了本论文的研究设想。第二章介绍了本工作中涉及的主要仪器、试剂以及相关化合物的合成与表征。第三章中,我们以带有识别单元、信号单元和两亲单元的氢键聚合物为成囊单体,构建了一类嵌含荧光染料的新型超分子囊泡OPBM,藉以实现二氧化硫的高选择性、高灵敏荧光传感。此类囊泡结构稳定、生物相容性好,对二氧化硫有特殊的非线性荧光响应,响应快速、灵敏、动态范围宽。第四章探讨了几种对染料嵌层超分子囊泡进行结构改造与性能调控的有效策略。这些策略包括变换成囊单体的链接方式、对氢键网络进行掺杂、通过两亲分子的“钉入式”衍生进行修饰等。采用这些策略,成功地将多种荧光信号单元引入OPBM[囊泡,构建了一类具有多色响应的新型荧光传感体系。第五章是对本研究工作的总结及后续研究的展望。
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