微纳米气液分散体系吸收NO动力学及其传质研究

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近些年来,我国工业化进程中排放的大量氮氧化物(NOx)对人类健康和生态环境造成的危害日益加剧,已成为“十三五”期间大气污染减排和治理的重点。微纳米气泡因其有相比较于普通气泡的特殊优势,引起了国内外研究者的广泛关注。其拥有比表面积大、停留时间长、传质效率高的优点,一定程度上提高了NO的溶解度,克服了湿法脱硝中NO液相传质较低的问题;此外,微纳米气泡破裂时会产生具有强氧化能力的羟基自由基(·OH),可氧化吸收NO,降低了传统湿法脱硝中液相氧化剂的费用。将微纳米气泡技术应用于烟气湿法脱硝中,其应用前景可见一斑。本文考察了多种因素对微纳米气液分散体系吸收NO性能的影响,分析了NO吸收机理,并着重研究了吸收NO动力学及其传质性能,主要研究内容及结果如下:
  首先,以模拟烟气为气源,去离子水为水源,通过微纳米气泡发生器产生微纳米气液吸收模拟烟气中的NO,考察了入口NO体积分数、吸收液初始pH值、气相中含氧量、十二烷基苯磺酸钠(SDBS)浓度、吸收液温度对NO吸收效率的影响,并在此基础上设计正交实验,对脱硝工艺进行优化。结果表明:脱硝效率随着入口NO体积分数和SDBS溶液浓度的增大而降低;随着吸收液pH的增大,先降低后缓慢增大;随着 O2含量的增大而增大;随着吸收液温度的上升而先增大后减小。确立了最佳反应条件:进气 NO 体积分数为 0.02%、吸收液pH值为2.0,吸收液温度为25℃,O2含量为8%,此时NO的吸收效率为87.8%。
  其次,对微纳米气液分散体系吸收NO机理进行了研究。通过对羟基自由基(·OH)的测定实验和·OH清除剂影响实验证明了微纳米气液分散体系是通过气泡破裂产生的·OH对NO进行氧化吸收脱除;吸收NO的主要产物为 2NO??N ,部分为 3NO??N ,并基于双膜理论分析,得出微纳米气液分散体系脱除NO的机理。
  然后,通过对微纳米气液分散体系吸收NO动力学的研究,确定了 NO 氧化吸收反应为拟 0.5 级快速反应,并结合相关动力学参数,计算得到吸收NO过程的反应速率常数k1的平均值为5.11×10-3,增强因子 E 的数量级为 10~102;此外,实验明确了微纳米气液分散体系吸收NO过程反应速率远远大于液相传质速率,且传质阻力主要由液膜控制。
  最后,对微纳米气液分散体系吸收NO传质性能进行研究,考察了入口NO体积分数、吸收液初始pH值、气相中含氧量、吸收液温度等因素对体积总传质系数( KG a )的影响,实验结果表明:KG a随着入口NO体积分数的增大而减小;随着吸收液初始pH的升高先减小后增大;随着气相中 O2含量的增大而增大;随着吸收液反应温度的上升而先增大后减小。并同时建立了KG a与工艺参数之间的经验关联式,且利用此关联式得到的KG a预测值与实验值较为吻合。
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