应用于智能窗的VO2薄膜制备及性能调控研究

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智能窗作为一种可动态调整光学透过率的薄膜涂层而被广泛应用于节能领域,能够调节热辐射冷却,保持冬暖夏凉。二氧化钒(VO2)是一种相变金属氧化物,在热、电刺激下易发生相变。临界温度下,当温度升高时,VO2薄膜能够调谐阻挡近红外光透过;温度降低时,能够允许红外和可见光透过,这种相变特性与智能窗应用不谋而合。但VO2在智能窗领域的应用仍有缺陷,例如相变温度较高(本征68℃),可见光透过率较低,高质量薄膜制备困难等。因此,针对VO2的相变温度较高与可见光透过率低的性能缺陷,本文从纯VO2薄膜制备出发,对VO2薄膜的性能进行了综合研究:首先探究退火温度、时间、基底等合成参数对薄膜性能的影响,并通过第一性原理分析金属阳离子掺杂可降低VO2带隙与成键稳定性,从而影响VO2的相变温度与可见光透过率。在此理论基础上设计实验,通过掺杂改性(单掺、共掺),复合薄膜设计对VO2的性能改变进行验证。本文从纯VO2薄膜制备出发,采用磁控溅射、溶胶凝胶等手段探究不同方法制备薄膜质量,为保证VO2薄膜均一性,研究了退火温度、时间、基底等因素对VO2薄膜性能的影响。研究结果表明,退火能够有效改善晶格结构,减少薄膜缺陷;基底改变会影响薄膜附着能力及透光率等特性。综合考虑两种方法,选用溶胶凝胶法制备纯VO2薄膜进行后续研究,参数优化后制备的薄膜具有低粗糙度与优先晶向(011)。为实现VO2薄膜相变温度的降低及可见光透过率的提高,本文采用第一性原理对VO2晶胞进行弛豫与能带模拟计算,通过引入钨(W)、镁(Mg)、锌(Zn)掺杂,分析VO2晶胞稳定性与能带的变化。计算结果表明,掺杂金属阳离子对降低VO2的相变温度具有可行性。掺杂原子能稳定成键,引入缺陷会产生晶格变形,促进VO2在低温相变;同时,掺杂会增大能带密度,减小VO2带隙,降低相变温度,带隙降低幅度为W>Mg>Zn。在第一性原理计算的基础上,设计进行了W、Mg的单掺与共掺杂实验。研究表明,W掺杂能够大幅降低薄膜相变温度。在W掺杂比例为2%时,薄膜相变温度(Tc)降低至29℃,近红外调制(ΔTsol)为8%。在此基础上,通过W、Mg共掺的方式可显著改善可见光透过率(Tlum),当W、Mg掺杂比例分别为2%、4%时,在350-780nm的光谱范围能达到80%的可见光透过率。此外,本文探究VO2-Zn O复合薄膜的性能。通过引入Zn O作为缓冲层,调节Zn O厚度及其相对位置,提高可见光透过率。结果表明,Zn O薄膜厚度影响VO2-Zn O复合薄膜透过率,可见光波段透过率能达80%以上,在520nm处具有最高85%的透过率。
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