【摘 要】
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同时高效去除放射性阳离子和阴离子是核废料修复和环境保护的一个重要的和具有挑战性的研究。在放射性废物中,235铀(235U)作为当前核能的主要来源而普遍存在。235U通常以UO22+的形式存在于环境中,其放射性和毒性会对生态环境和人类生存构成严重威胁。U（VI）的裂变会产生较长半衰期的99Tc,会极大地干扰乏燃料循环过程中铀的提取,99Tc具有较强的放射性和流动性,因此高锝酸盐(99Tc O4-)的
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同时高效去除放射性阳离子和阴离子是核废料修复和环境保护的一个重要的和具有挑战性的研究。在放射性废物中,235铀(235U)作为当前核能的主要来源而普遍存在。235U通常以UO22+的形式存在于环境中,其放射性和毒性会对生态环境和人类生存构成严重威胁。U（VI）的裂变会产生较长半衰期的99Tc,会极大地干扰乏燃料循环过程中铀的提取,99Tc具有较强的放射性和流动性,因此高锝酸盐(99Tc O4-)的有效去除是核废料管理中的一项重要任务。在资源的回收和生态系统安全方面,同时有效地从水环境中提取放射性金属阴、阳离子,对废燃料的合理处置和环境保护具有重要意义。吸附法因其成本低廉、制备简单、环境友好而被广泛应用。金属有机框架材料（MOFs）具有合成简单、比表面积较高、孔径可调、可改性等优点,是环境修复中最有吸引力的吸附材料之一。本文通过对三维（3D）纳米颗粒MIL-101（Cr）和二维（2D）纳米片NH2-MIL-53（Al）进行氨基化改性实现对UO22+和Re O4-的同时吸附及其机理研究。主要研究工作如下:（1）MIL-101@PEI（MILP）复合材料的制备及其对UO22+和Re O4-吸附性能的研究本文通过水热法合成MIL-101（Cr）纳米颗粒（NP）,然后在室温下与PEI进行复合,制备了用于去除废水中UO22+和Re O4-的MILP复合材料,该材料的吸附容量相比未功能化MIL-101（Cr）得到提高。实验研究了PEI的负载量、体系p H、接触时间、初始UO22+和Re O4-的浓度、离子强度以及共存离子对MILP-3复合材料吸附性能的影响。UO22+和Re O4-的吸附实验中,MILP-3对UO22+和Re O4-的最佳吸附p H分别为5.5和3.5时,对应的最大吸附量分别为416.67和434.78 mg/g,优于大多数MOFs吸附剂。MILP-3对UO22+和Re O4-的吸附是一个依赖p H、自发吸热的过程,且均符合准二级动力学模型以及Freundlich吸附等温线模型。此外,UO22+的存在和较高的共存离子强度会抑制Re O4-的吸附,但在不同的模拟水样中MILP-3仍保持了对UO22+和Re O4-较高的吸附能力。批量实验和X射线光电子能谱（XPS）结果表明,MILP-3复合材料中丰富的氨基、不饱和金属位点促进了UO22+和Re O4-的吸附,而且MILP-3具有良好的循环利用性能。（2）NH2-MIL-53@PANI（NM53P）复合材料的制备及其对UO22+和Re O4-吸附性能的研究为了探究二维纳米片氨基化之后的吸附性能,本实验通过水热法合成NH2-MIL-53（Al）纳米片（NS）,然后在0～5℃下将苯胺单体在MOFs上聚合得到聚苯胺,制备了用于去除废水中UO22+和Re O4-的NM53P复合材料。探究了NH2-MIL-53（Al）的添加量、p H的影响、接触时间、初始UO22+和Re O4-的浓度以及共存离子对NM53P-3复合材料吸附性能的影响。UO22+和Re O4-具有较强的p H依赖性,在p H分别为5.5和3.0时,对UO22+和Re O4-的最大吸附量分别为263.91 mg/g和526.32 mg/g,吸附等温线与Freundlich模型相符合;吸附动力学表明NM53P-3对UO22+和Re O4-的吸附均在50 min内达到平衡。共存阳离子对UO22+的吸附影响不大,但阴离子浓度的增加对Re O4-的吸附产生了抑制作用。通过XPS图谱以及批量实验表明在UO22+和Re O4-的去除过程中,NM53P-3中丰富的氨基、含氧基团以及不饱和金属位点结合发挥了作用。在5次吸附解吸循环后,NM53P-3表现出良好的循环利用性能。本研究表明,MILP和NM53P复合材料能够有效地去除水中的放射性金属阴离子和阳离子,为设计一种新型的、多功能的废水处理候选材料奠定了基础。
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