高性能钙钛矿光电探测器和太阳能电池的研究

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近年来,卤素钙钛矿材料因其优异的物理特性,如较高的载流子迁移率,高的光吸收能力,高的缺陷容忍度等备受关注,成为最热门的研究领域之一。以此为基础,所制备的光电子器件也具有非常优异的性能。目前,钙钛矿光电探测器(PPDs)的探测灵敏度在不断提高,波段从近红外-可见光-紫外,再到高能射线。钙钛矿太阳能电池(PSCs)的效率也稳步提升,器件稳定性也有了长足的进步。这为该材料及其器件在未来的应用打下了良好的基础。然而,在光电探测器方面,其器件性能有待进一步提升,工作可靠性和长期稳定性也是一个需要关注的两个点。在太阳能电池方面,长期稳定性是目前最迫切的问题,这是一个系统性的工程。本文基于钙钛矿材料,在PPDs和PSCs方向上开展了相关研究工作。首先,我们利用半导体异质结,设计并制备了高性能宽谱响应的混合PPDs。然后,利用CsF掺杂的钙钛矿薄膜制备了高效稳定的PSCs。最后,在(FAMACs)Pb(I1-xBrx)3(MA+:CH3NH3+,FA+:CH(NH2)2+)薄膜表面旋涂一层苯丁基碘化铵(PBABr)用于钝化表面缺陷,获得了同时具备较高的PCE和开路电压(Voc)的PSCs。主要内容包括以下三个方面:1、钙钛矿单层薄膜(MAPbI3)制备的光电探测器,其光生载流子的复合比较严重,因此器件的光电流较低。而选用高电导率的二维材料虽然可以获得较大的光增益,但暗电流也会大大增加。要实现各项参数优异的光电探测器存在一些挑战。基于此,我们比较研究MAPbI3单层薄膜的PPDs和TiO2纳米晶作为电荷传输层的PPDs,发现后者在暗态下由于空间电荷区的形成,有效地抑制了暗电流,在光态下钙钛矿层吸收光,TiO2纳米晶层输运光生载流子,由于光生载流子的空间分离,在保持较低暗电流的同时,大大提高了光电探测器的光电流。该双层器件获得了 0.12AW-1的响应度、>4×103的开关比和1.85×1012Jones的探测率。为了进一步提高响应度,使用高迁移率的单晶Si材料作为电荷传输层,为了降低暗电流,在中间旋涂一层很薄的TiO2纳米晶来调节界面势垒。该Si/TiO2纳米晶/MAPbI3混合光电探测器获得了62.5 AW-1的响应度、>6×103的开关比和4.85×1013 Jones的探测率。由于Si参与吸收近红外的光,该器件的光谱响应截止波长拓展到了 1100 nm。2、Cs掺杂已经被广泛用于获得高质量的混合钙钛矿薄膜((FAMACs)Pb(I1-xBrx)3),但通常采用的是一步法。相比较之下,两步法能更好地控制成膜过程,并且与大面积制备工艺兼容。但在两步法中,将Cs并入到钙钛矿中存在较大困难。在本次工作中,我们首次采用CsF作为Cs源,先获得了CsF调制的PbI2基底,进而获得高质量的混合钙钛矿薄膜。相比参考薄膜,Cs掺杂薄膜晶化质量大大提高,表现出更好的均匀性和整体性,其PL载流子寿命从686 ns提高到了 1413 ns。Cs掺杂薄膜在温度(120℃下放置1小时)、光照(AM 1.5G光照下放置3小时)、湿度(80%湿度下放置1小时)的测试中表现出优异的稳定性。Cs掺杂的PSCs获得了 1.145 V的Voc、24.55 mA cm-2的短路电流(Jsc)、75.02%的填充因子(FF)和21.09%的PCE;该器件在60℃下放置300小时后,仍然保持其初始PCE的96%;在暗态下放置180天后,仍然维持其初始PCE的95%。3、表面钝化是进一步降低PSCs的Voc损失、提高PCE的有效方法,在近年来得到了较为广泛的研究。然而,目前所报道的钝化材料仍然很难同时实现高的Voc(>1.2 V)和PCE(>22%)。在本次工作中,我们采用PBABr薄膜来钝化(FAMACs)Pb(I1-xBrx)3薄膜的表面,以减少表面缺陷和抑制非辐射复合。经过PBABr处理后的(FAMACs)Pb(I1-xBrx)3薄膜PL载流子寿命从1231 ns增加到2475 ns。相应地,表面钝化处理后的PSCs实现了 1.216 V的Voc、24.69 mA cm-2的Jsc、75.52%的FF和22.67%的PCE,对应的Voc损失仅仅为344 mV。对比研究了一系列的苯烷基铵卤素盐对(FAMACs)Pb(I1-xBrx)3薄膜表面的钝化效果,发现更长的烷烃链有利于提高钝化效果,Br盐比I盐钝化效果更好。
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