纤维素基纳米纤维复合质子交换膜的制备与性能研究

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质子交换膜作为质子交换膜燃料电池的核心部件,具有传导质子、绝缘电子和阻隔燃料的作用。商业化的Nafion全氟磺酸型质子交换膜因在高温时质子传导率降低,甲醇渗透严重等现象,限制了其更广泛的应用。磺化碳氢聚合物材料成本低,物理化学性能良好,较容易被磺化和改性,成为替代Nafion膜的良好选择;但当其磺化度过高时,膜溶胀严重,机械性能较差,磺化度低时,质子传导率降低。在质子交换膜中构建连续的质子传递通道和加入亲水性材料是提高其质子传导率的有效方法。近年来,通过将纳米纤维嵌入到质子交换膜中构建质子传递通道成为研究的热点。本论文以磺化聚醚砜(SPES)为膜基质,引入纳米纤维制备复合质子交换膜,主要研究内容如下:论文首先利用感应静电辅助溶液喷射纺丝法制备了醋酸纤维素(CA)纳米纤维,并经脱乙酰化处理得到纤维素纳米纤维。通过溶液浸渍的方法,制备了纤维素纳米纤维支撑的SPES复合质子交换膜(SPES/Cell),研究了纤维素纳米纤维的结构、形貌及复合膜的结构及性能。结果表明CA纳米纤维直径主要分布在150nm-1000nm,经过水解之后,纤维素纳米纤维直径主要分布在200-800nm,纤维光滑较均匀。复合膜具有良好的质子传导率、亲水性、热稳定性、力学强度和阻醇性。由于亲水性的纤维素纳米纤维的嵌入,提高了复合膜的保水性,纤维素纳米纤维的含量为5%时的SPES/Cell复合膜的质子传导率达到0.13S/cm(80℃、100RH),与纯SPES膜相比,提高了 1.6倍。论文进一步将纤维素纳米纤维进行磷酸化处理,并与SPES膜基质复合制备了 P-Cell/SPES复合膜,其结构与性能研究结果表明:磷酸基团的引入,为膜内质子传输提供了更多的质子传递位点,改善了 P-Cell/SPES复合膜的热稳定性,在40℃时,复合膜P-Cell/SPES-0.25M的吸水率为纤维素纳米纤维/SPES膜的1.22倍,纳米纤维经过磷酸化,吸水性提高,P-Cell/SPES-0.25M复合膜的质子传导率最高可以达到0.154S/cm(80℃、100 RH)。考虑到咪唑杂环结构可提供质子供体(N-H)和质子受体(N:)的特性,本论文采用溶液浸渍的方法制备了 SPES/Cell/Im复合膜,利用咪唑分子与SPES中的磺酸基团可形成酸碱对,改善质子交换膜的电导率。引入固载咪唑的纤维素纳米纤维,改善了复合膜的质子传导率,热稳定性和机械性能,对甲醇渗透也起到了一定的抑制作用,SPES/Cell/Im-30复合膜的质子传导率可达到0.123S/cm(80℃、100 RH)。
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